Materiais Poliméricos

ESTRUTURA E PROPRIEDADES
DE POLÍMEROS

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Universidade do Minho
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•ESTRUTURA E PROPRIEDADES DE POLÍMEROS

• Estereoquímica de polímeros
•Organização macromolecular
• Temperatura de transição vítrea
• Temperatura de fusão
• Relações estrutura-propriedades

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Estrutura Química

Metano, CH4 Etano, C2H6 Propano, C3H8

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Os materiais poliméricos são constituídos por longas cadeias

moleculares.

A configuração estrutural, ou seja, a conformação e a configuração das

moléculas têm uma grande influência nas propriedades deste.

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Estrutura Química

Molécula de polietileno

H H H
H H H

C C C C C

H H H H

H H H H H H H

C C C C C ou C C
n
H H H H H H H

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• Outros polímeros
H H H H H H
Polipropileno

C C C C C C

H CH3 H CH3 H CH3

H H H H H H
Poli(cloreto de vinilo)

C C C C C C

H CI H CI H CI

H H H H H
Poliestireno

C C C C C

H H H

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Estereoquímica de polímeros

A possibilidade de rotação livre dá origem a inúmeras posições espaciais de uma

macromolécula (conformações); as posições preferenciais são determinadas pela
polaridade, flexibilidade e regularidade das unidades repetitivas que constituem a
cadeia
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conformações cadeias poliméricas

= =

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• Os grupos laterais podem estar posicionados em direcções distintas relativamente

à cadeia principal, de tal forma que não são convertíveis por rotação; a ordem em
que estes grupos estão posicionados é designada por tacticidade

• As propriedades dos materiais poliméricos são determinadas pela arquitectura e

pelo isomerismo das moléculas que os constituem; considerar-se-á aqui o
isomerismo configuracional e geométrico

• A existência de carbonos terciários assimétricos na cadeia principal dá origem a

diferentes organizações espaciais da macromolécula que não podem ser
interconvertidas sem quebra de ligações (isomerismo configuracional)

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A ordem pela qual os grupos substituintes se

organizam é chamada taticidade

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polipropileno atático

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polipropileno isotático

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polipropileno sindiotático

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• A taticidade dos polímeros determina a grau de cristalinidade que estes

podem conseguir.

• O polipropileno isotático pode adquirir um grau de cristalinidade

elevado.

• Como resultado o material é resistente e rígido.

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• Quando o polímero tem ligações duplas entre os átomos de carbono existe outro
tipo de rearranjo geométrico.

• Estes polímeros são por vezes referidos como isómeros geométricos.

• Se os grupos substituintes estiverem do mesmo lado são designados cis, se

estiverem de lados opostos são desinados trans.

• O material com configuração cis é muito elástico e o material com configuração

trans é bastante resistente.

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Representação simbólica das moléculas de polibutadieno com

configuração cis-1,4 e trans-1,4

CH2 CH2
CH CH
n
cis-1,4 - polibutadieno
CH2 CH CH CH2

n CH2
CH CH
CH2
n
trans-1,4 - polibutadieno

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• As ramificações também influenciam a estrutura final, a cristalinidade e as

propriedades do material.

• Polímeros com com poucas e pequenas ramificações podem cristalizar mais

facilmente e como resultado têm densidades mais elevadas.

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Polímero ramificado

Polímero linear

Polímero reticulado

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Ao solidificar, os termoplásticos podem assumir uma estrutura amorfa ou semi-

cristalina, consoante as moléculas se arranjam aleatoriamente ou se alinham
relativamente umas às outras, formando regiões de ordem tridimensional. Os
polímeros são amorfos ou cristalinos conforme a sua estrutura molecular e as
interacções intermoleculares que se podem estabelecer.

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cristalinos: as moléculas organizam-se de forma perfeitamente regular,
formando estruturas 100% cristalinas

Cloreto de sódio - NaCl

Calcite, Carbonato de cálcio – CaCO3

Enxofre na sua forma ortorômbica

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Se as macromoléculas se distribuírem aleatoriamente, sem qualquer tipo de

organização, diz-se que a estrutura desse polímero é amorfa.

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Carbono amorfo

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Se as moléculas se organizarem tridimensionalmente, segundo uma malha bem

definida que se repete, então o material apresenta uma estrutura cristalina.

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No entanto, os polímeros não são totalmente cristalinos, eles são constituídos

por zonas cristalinas e por zonas amorfas.

Materiais com esta estrutura são designados por semi-cristalinos.

estrutura semi-cristalina

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As cadeias de polímero não se encontram todas organizadas em arranjos cristalinos:

parte delas estão no estado amorfo. Assim, um polímero cristalino é sempre
formado por uma parte cristalina e uma parte amorfa. A parte cristalina
corresponde ao conjunto das lamelas.

As lamelas são tridimensionais e crescem radialmente, a partir de um núcleo, de

uma forma que se assemelha aos raios da roda de uma bicicleta. Esses “raios”
crescem, no entanto, em todas as direcções, e não apenas num plano como no
caso da roda de bicicleta, formando uma esferulite
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Estrutura esferulítica

Em polímeros com elevada percentagem de cristalinidade as zonas cristalinas

organizam-se em estruturas esféricas, as esferulites.

Estas são constituídas por fibrilos de lamelas dobradas que crescem

radialmente.

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a = 0,736 nm
b = 0,492 nm
As esferulites são os domínios ordenados
c = 0,254 nm
de maior dimensão num polímero semi-
cristalino, com diâmetros característicos
entre 50 e 500 µm; como esta dimensão
é muito superior ao comprimento de onda
da luz visível os polímeros que contêm
Lamela
20 a 60 nm
regiões cristalinas são translúcidos

Nos polímeros amorfos, sem ordenamento

Cristal lamelar
estrutural das cadeias, a região ordenada
de maior dimensão corresponde à ligação
Esferulite
50 a 500 µm
carbono-carbono; como esta dimensão é
muito menor que o comprimento de onda da
luz visível estes polímeros são,
Componente normalmente, transparentes
polimérico

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Crescimento de esferulites a partir do polímero fundido, observado por

microscopia óptica

O grau de cristalinidade e a massa molecular afectam profundamente as

propriedades de um polímero; em condições controladas de arrefecimento a partir
do estado fundido é possível maximizar o volume de cristalites e, portanto, o grau
de cristalinidade

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O “grau de cristalinidade” pode variar substancialmente em polímeros da mesma

natureza. O grau de cristalinidade depende da massa molecular, grau de
ramificação do polímero, etc.
Com o aumento do grau de cristalinidade crescem também a densidade, a rigidez
e a resistência do material, mas diminui a flexibilidade e a resiliência

Propriedades PEBD PEAD

Densidade (g/cm3) 0.91 — 0.925 0.941 — 0.965

Grau de cristalinidade (%) 42 — 53 64 — 80

Temperatura de fusão (ºC) 110 — 120 130 — 136

Módulo de tensão (MPa) 17 — 26 41 — 124

Resistência tensil (MPa) 4.1 — 16 21 — 38

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Plásticos amorfos e semicristalinos

- amorfos - passam ao estado sólido sem nenhum tipo de organização

das cadeias

Transparentes

- semicristalinos – as macromoléculas passam ao estado sólido

formando zonas ordenadas (zonas cristalinas)

Arrefecimento lento, estruturas cristalinas com dimensões da ordem de

grandeza do c.d.o. da luz visível, difusão da luz e perda de transparência

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Temperaturas de transição vítrea e fusão

ü Consoante os materiais termoplásticos, forem amorfos ou semi-cristalinos,

assim terá uma ou duas temperaturas características.

ü A essas temperaturas ocorrem modificações significativas na sua estrutura.

ü A baixas temperaturas todos os polímeros são sólidos e rígidos.

ü A mobilidade molecular restringe-se à mobilidade de alguns pequenos

segmentos ou apenas dos átomos.

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A evolução desde o estado vítreo ao estado viscoso

depende da estrutura do polímero.

l Polímero amorfo

Temperatura de transição vítrea – Tg

Temperatura à qual se verifica uma mudança nas

propriedades do polímero.

-Abaixo de Tg: o polímero é frágil (semelhante ao vidro).

- Acima de Tg: o polímero amolece e toma características
semelhantes à da borracha.

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Temperatura de transição vítrea

Um determinado polímero não apresenta um valor único de temperatura de

transição vítrea (Tg). O valor de Tg depende da massa molecular do polímero, da
velocidade de aquecimento ou arrefecimento, do método de medição, etc. Alguns
exemplos de Tg de alguns polímeros são:

Polyethylene (LDPE) -125

Polypropylene (atactic) -20
Poly(vinyl acetate) (PVAc) 28
Poly(ethyleneterephthalate) (PET) 69
Poly(vinyl alcohol) (PVA) 85
Poly(vinyl chloride) (PVC) 81
Polypropylene (isotactic) 100
Polystyrene 100
Poly(methylmethacrylate) (atactic) 105

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temperaturas de transição

l Polímero cristalino ideal (caso teórico)

A mobilidade molecular só aumenta significativamente, se

forem destruídas as estruturas cristalinas.

Temperatura de fusão – Tf

Ao atingir a Tm a organização cristalina colapsa subitamente.

Polímero torna-se um líquido viscoso

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temperaturas de transição

l Polímero semi-cristalino

Apresenta simultaneamente temperatura de transição vítrea, Tg e temperatura

de fusão, Tf.

A Tf corresponde à destruição das zonas organizadas, ou seja, das zonas

cristalinas.

A esta temperatura o material passa do estado sólido a um estado de

líquido viscoso.

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temperatura de fusão

Termograma de um polímero semicristalino

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Plásticos semicristalinos

Polietileno (PE) Tfusão = 110-130 ºC

Polipropileno (PP) Tfusão = 160-170 ºC

Poliamida (PA)
Tfusão = 265 ºC

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Tipo de ligação Distância interatómica Energia de

dissociação

Covalente 1-2 Å 50-200 kcal/mol

Pontes de hidrogénio 2-3 Å 3-7 kcal/mol

Forças de Van der Waals 3-5 Å 0.5-2 kcal/mol

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degradação da
termoendurecível sólido rígido sólido rígido
estrutura

degradação da
elastómero sólido rígido sólido flexível
estrutura

termoplástico sólido degradação da

sólido rígido dúctil líquido viscoso
amorfo estrutura

termoplástico semi- degradação da

sólido rígido sólido dúctil líquido viscoso
cristalino estrutura

Tg Tf Tdeg
utilização desaconselhável (material fragilizado)
utilização em serviço

processamento
material degradado
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organização influência nas

propriedades do
das cadeias material

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Relações estrutura/propriedades

§ A compreensão das interrelações entre a estrutura e as propriedades é determinante

para a selecção de um material polimérico para uma dada aplicação

§ A natureza química da cadeia — isto é, o tipo ou tipos de monómeros que a

constituem — é um factor determinante das propriedades finais

§ Os conceitos de estereoquímica de polímeros e de organização macromolecular são

também críticos para essa compreensão

§ Verifica-se frequentemente que as propriedades desejadas num material polimérico

dependem em grande escala da flexibilidade e simetria das cadeias e das forças de
atracção entre elas; estas características moleculares e intermoleculares reflectem-se
nas propriedades físicas e mecânicas dos polímeros, tais como Tg, Tf, o módulo de
elasticidade e o grau de cristalinidade

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Relações estrutura/propriedades

§ Os valores relativos de Tf e Tg desempenham um papel importante no

comportamento dos polímeros nas condições normais de utilização

§ Já foi explicada a razão de polímeros com cadeias flexíveis terem um valor de Tg

baixo que aumenta com a rigidez da cadeia principal; do mesmo modo, grupos laterais
volumosos, que inibem a rotação das cadeias, e forças intermoleculares fortes
induzem valores elevados de Tg e da cristalinidade

§ O controlo da rigidez pode ser conseguido incorporando grupos específicos na

cadeia; este efeito é facilmente visualizável partindo de um polímero simples como o
polietileno, com Tg variando, segundo a cristalinidade e a natureza dos ensaios, entre
140 e 270 K e Tm = 400 K, e analisando o efeito de substituintes

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Relações estrutura/propriedades

Estrutura Tg (K) Tm (K)

( CH2 CH2 )n 140 – 270 400

( CH2 CH2 O )n 206 339

( CH2 CH2)n 353 653

( (CH2)2 OCO COO )n 342 538

( NH (CH2)6 NHCO (CH2)4 CO )n 320 538

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Propriedades dos Polímeros

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Densidade
Massa de material por unidade de volume, a uma
determinada temperatura (kg/m3)

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Densidade
Os plásticos representam apenas 8% do lixo
doméstico

A indústria da embalagem sem plásticos

Peso da embalagem: + 300%
Volume de lixo: + 100%
Energia consumida: + 100%

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Densidade
Espumas de poliestireno: 30 kg/m3

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Densidade
Espumas de poliuretano: 30 kg/m3

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Ópticas
Transparente

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Ópticas

Colorido

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Mecânicas
Flexíveis

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Mecânicas
Rígidos

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Mecânicas
Compósitos

Mechas contínuas Tecidos Manta

(roving)

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Mecânicas
Compósitos

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Mecânicas
Compósitos

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Mecânicas
Compósitos

+ = Door structures Instrument carrier

PP+Aditivos Fibras de Vidro

Splash shields Bumper beams

Front End Module
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Mecânicas
Compósitos
Fibras PP

Enrolamento filamentar Departamento de Engenharia de Polímeros

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Superfície

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Eléctricas

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Temperatura de fusão

Baixa
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Temperatura de fusão

Elevada
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Barreira
Baixa permeabilidade H2O e CO2

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Soldabilidade

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Soldabilidade

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Impressão

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Reciclagem

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Propriedades
Mecânicas

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Modos de deformação

repouso tracção compressão corte torção

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Resistência mecânica

a) estrutura química do material;

b) morfologia e microestrutura do material (incluindo grau
de orientação e nível de cristalinidade);
c) presença de reforços e aditivos;
d) tensões internas;
e) tempo durante o qual a força é aplicada;
f) tipo de carregamento (estático ou dinâmico);
g) geometria da peça;
h) presença de entalhes;
i) natureza e temperatura do ambiente.
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Comportamento dos polímeros

Pr
oc
es
l

s
ria

am
te

Desempenho

en
Ma

mecânico

to
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Termoplásticos

Materiais constituídos por cadeias lineares ou ligeiramente ramificadas

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Termoendurecíveis

Materiais constituídos por cadeias ligadas entre si

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[Link]
properties/properties/young-modulus

[Link]
[Link]

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Comportamento dos polímeros

Na mecânica clássica, as propriedades mecânicas dos sólidos elásticos

podem ser descritas pela lei de Hooke, que afirma que ao aplicar-se
uma tensão s ao material, se verifica uma deformação e que lhe é
proporcional, sendo a tensão independente da velocidade de
deformação. Quando esta tensão s é retirada, o corpo recupera
completa e instantaneamente a sua forma inicial.

s = Ee E é o módulo de elasticidade

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Comportamento dos polímeros

As propriedades dos líquidos, por seu lado, são descritas pela lei de
Newton. Um fluido Newtoniano não consegue suportar deformações e a
resposta instantânea a uma tensão é o escoamento viscoso. A tensão é
independente da deformação, mas proporcional à velocidade de
deformação

de
s =h h é o coeficiente de viscosidade
dt
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Comportamento dos polímeros

Os materiais poliméricos apresentam um comportamento intermédio

entre o de um sólido elástico, Hookeano, e de um líquido viscoso,
Newtoniano. Apresentam frequentemente contribuição de ambos os
tipos de resposta, e a predominância de carácter viscoso ou elástico da
resposta a uma solicitação mecânica depende essencialmente da
escala de tempo da experiência.

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Comportamento dos polímeros

A aplicação de uma tensão durante um intervalo de tempo longo provoca

normalmente um escoamento viscoso, e portanto deformação
permanente no polímero.
A aplicação de uma deformação muito rápida não dá tempo às moléculas
de polímero, longas e emaranhadas, de se ajustarem à deformação
aplicada, induzindo uma resposta elástica.
Verifica-se que tanto o módulo de elasticidade, E, como a viscosidade, h,
variam com a forma como a experiência foi realizada. Este tipo de
comportamento é classificado como comportamento viscoelástico

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Comportamento dos polímeros

a) curta duração: t
< 1min;

b) longa duração: t
> 1 min;

c) solicitações
cíclicas;

d) impacto:
velocidade de
solicitação
> 1m/s.

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Tracção
Considere-se um paralelepípedo de comprimento x0 e secção transversal A0 =
y0z0, sujeito a um par de forças de tracção equilibradas, F, que aumenta o seu
comprimento para x0+dx e obedece à lei de Hooke

Medindo a força por unidade de área e definindo a

deformação como a extensão por unidade de
comprimento será:
F dx
=E Ou seja, s = Ee
A x0

O comportamento de plásticos sujeitos a cargas durante intervalos curtos pode

ser estudado ensaiando-os à tracção uniaxial em condições normalizadas;
estes ensaios são realizados com velocidade de deslocamento (ou
deformação) constante Departamento de Engenharia de Polímeros
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Tracção

Alongamento
D L = Lf – Li (m) A FORÇA

Li
Tensão
s= F / A (N/m² = Pa)
Lf
Deformação
e = D L / Li (%) Deformação axial de
uma barra
Modulo de elasticidade
E=s/e
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Ensaios de tracção

força vs. alongamento

tensão vs. deformação

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Ensaios de tracção

Identificação do ponto de cedência e do ponto de rotura

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Ensaios de tracção

Módulo de elasticidade:
Polímero dúctil (borracha) » 7
MPa
Polímero rígido » 4 Gpa
Metais: 40-400 Gpa
Tensão de rotura:
Polímeros £ 100 MPa
Ligas metálicas: 200-400 MPa

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Ensaios de tracção

declive=módulo secante a X% de deformação

declive=módulo de Young
Tensão

Limite de proporcionalidade

X
Deformação

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Módulo tangente e secante
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Ensaios de tracção – termoplásticos amorfos

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Ensaios de tracção – termoplásticos semi-cristalinos

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Efeito da temperatura
Curvas tensão-deformação para o
PMMA (polimetilmetacrilato) entre 4 e
60 ºC.

Variações que se observam com o

aumento da temperatura:
ØDiminuição do módulo de
elasticidade
ØDiminuição da tensão de rotura e
cedência
ØAumento do alongamento à rotura
(deformação à rotura)
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Efeito da temperatura

acetato de celulose PMMA

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Efeito da velocidade

A diminuição da velocidade da
deformação, e! , tem o mesmo
efeito que o aumento de
temperatura: o material comporta-
se de forma mais dúctil, mais
deformável

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Efeito da velocidade: PMMA

O módulo depende da
velocidade do ensaio,
aumentando com ela de
forma não proporcional; a
velocidade muito elevada
(acima de 1 m/s), as
moléculas não têm tempo de
se deformar e o material
torna-se rígido e frágil — caso
do poli(metacrilato de metilo)
– PMMA:

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Tipos de ruptura

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Tipos de ruptura
è Quando os plásticos são ensaiados à tracção podem manifestar um
comportamento frágil ou dúctil, traduzido na rotura

è A rotura frágil verifica-se quando o material rompe a valores muito baixos de

e, não apresentando deformação permanente; é o caso de todos os polímeros
abaixo de Tg, nomeadamente as curvas do acetato de celulose e do PMMA a
248 e 277 K

è Verifica-se a rotura dúctil quando o material pode apresentar uma

deformação plástica permanente antes de partir; podem identificar-se 4 tipos
de rotura dúctil – estiramento, estricção seguida de rotura, grande deformação
sem estricção e deformação com variação uniforme de secção

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Tipos de ruptura

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Resistência à flexão

a) flexão em 3 pontos b) flexão em 4 pontos

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• [Link]
w/nyu_plastic_activity1

[Link]
[Link]?VidID=1461

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Resistência ao impacto

[Link]
vbY7fmX6s

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Resistência ao impacto

fractura frágil fractura dúctil

Curvas de um ensaio de impacto

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Resistência ao impacto

Impacto típico vs. temperatura

Departamento de Engenharia de Polímeros
Universidade do Minho
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Dureza

Ensaio de dureza Shore Ensaio de microdureza

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Dureza ESCALAS DE DUREZA

Material Dureza

Alumínio 17 Brinell
ROCKWEEL C
Cobre 37 Rockwell B
Aços 95-400 Brinell
ABS 75-115 Rockwell R
POM 120 Rockwell R ROCKWEEL B

Acrílico 94 Rockwell M
Celulósicos 30-125 Rockwell R
PPO 80 Rockwell M / 120 Rockwell R
PA 108-120 RockwellR
PC 72 Rockwell M / 118 Rockwell R
HDPE 60-70 Shore D ROCKWEEL M
BARCOL
LDPE 40-50 Shore D
PP 75-85 Shore D ROCKWEEL R
PS 68-70 Rockwell M SHORE D
PVC 115 Rockwell R SHORE A
BS DURO
Polisulfona 70 Rockwell M / 120 Rockwell R BS MACIO

BRINELL

Valores típicos de dureza de alguns materiais

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