PROPRIETES MAGNETIQUES DES SOLIDES

PROPRIETES MAGNETIQUES DES SOLIDES

A/ RAPPELS ET DEFINITIONS
 Un courant électrique I crée en tout point de l'espace un champ magnétique :

est la longueur du conducteur parcouru par le courant I.

A partir de ce champ magnétique on définit le vecteur induction magnétique par:

où est la perméabilité du vide. (MKSA).

 Une charge q se déplaçant à une vitesse dans un espace où règne une induction
magnétique est soumise à une force magnétique .
 L'effet magnétique d'un circuit électrique de contour (C) parcouru par un courant I peut être
caractérisé par un vecteur appelé moment magnétique et tel que unité: A.m2
où S est une surface quelconque qui s'appuie sur le contour (C). le moment magnétique ne
dépend que du contour (C). S

I (C)

On peut exprimer l'induction créée par ce circuit en un point de l'espace en fonction du

moment magnétique : . est parallèle à .
La résultante des forces magnétiques qui s’exerce sur le circuit est due au gardient du
l’induction extérieure et peut s’écrire :
 Si les dimensions du circuit (C) sont si faibles que soumis à l’induction extérieure , celle-ci
peut être considérée comme constante en tous les points du circuit, alors le circuit est soumis à
un couple donné par .
 On trouve dans la nature des minerais doués de propriétés magnétiques à celles des courants
électriques (exemple la magnétite (Fe3O4)). Ils produisent en tout point extérieur une
induction magnétique et un champ magnétique .
On dit que ces matériaux sont aimantés.
 A partir du moment magnétique d'un circuit électrique, on définit par analogie le moment
magnétique d'un échantillon de matière aimantée à partir de l'induction qu'il crée en tout
point de l'espace. Chaque élément de volume de l'échantillon aimanté peut être caractérisé
par son moment magnétique . Le rapport est appelé aimantation. Son unité est
A/m.
A l'intérieur de la matière aimantée, l'induction est donnée par la relation: .
A l'extérieur (l'extérieur n'est pas aimanté), on retrouve .
L'aimantation de la matière est parfois spontanée comme dans le cas de la magnétite.
Cependant dans la plupart des cas, elle vient du fait que l'échantillon de matière a été placé
dans un champ magnétique produit extérieurement à lui: c'est l'aimantation induite. Elle revêt
2 formes principales:

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- Ou bien elle cesse en même temps que le champ magnétique extérieur: c'est le
paramagnétisme ou le diamagnétisme.
- Ou bien elle persiste plus ou moins: c'est le ferromagnétisme.

L'aimantation qu'acquiert un échantillon de matière sous l'effet d'un champ magnétique

est généralement colinéaire à . De sorte qu'on peut écrire: où le nombre
sans dimensions χ est appelé la susceptibilité magnétique de la substance.
Les milieux pour lesquels cette proportionnalité est vérifiée sont ou paramagnétiques ou
diamagnétiques. Ils sont appelés milieux magnétiques parfaits par analogie avec les
diélectriques parfaits.

Pour quelques corps, assez rares, les 2 vecteurs sont de même sens: ces corps
sont dits paramagnétiques. Leur susceptibilité χ est positive.
Exemple: Oxygène χ = + 2. 10-5 à 0°C et 760 mm
Air χ = + 3,8. 10-7
La plupart des sels de fer (chlorure ferrique χ = + 3,3. 10-3)

Pour presque tous les corps, les 2 vecteurs sont de sens opposé: ces corps sont
dits diamagnétiques. Leur susceptibilité χ est négative.
Exemple: Bismuth χ = - 1,5. 10-4
Eau χ = - 9,0. 10-6
Alcool χ = - 7,0. 10-6

On a vu qu'à l'extérieur de la matière aimantée: . Pour les milieux magnétiques

parfaits si on pose . Le rapport µ entre est
appelée perméabilité magnétique. On introduit souvent le coefficient sans dimensions
appelé perméabilité relative.

La force subie par une particule de matière para ou diamagnétique dans un champ magnétique
est où τ est le volume de la particule. Dans une induction uniforme
la particule ne subit donc aucune force.

B/ EQUATION DE LANGEVIN DU DIAMAGNETISME (1905)

Le diamagnétisme est associé à la tendance des charges électriques à former écran entre
l'intérieur d'un corps et le champ magnétique appliqué.
En électromagnétisme on connait la loi de Lenz qui dit que lorsqu'il y a variation (dans le
temps) du flux d'induction magnétique à travers un circuit électrique, un courant induit se crée
de manière à s'opposer à la variation du flux. (En cas d'augmentation de ce flux), le champ
magnétique produit par le courant induit est opposé au champ appliqué.
Prenons à l'échelle atomique un électron circulant autour du noyau sur une orbite de rayon R
et dont le plan est perpendiculaire au champ magnétique appliqué.
En l'absence de champ magnétique appliqué, l'électron est en équilibre sur son orbite. Il est
soumis à une force radiale Fq qui le retient dans son atome . est la vitesse
angulaire de l'électron dans son orbite et m est sa masse.
L'application d'un champ magnétique amène une force supplémentaire . Supposons
que l'électron reste sur son orbite.

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(a) (b)
Alors où  est la nouvelle vitesse angulaire. Si on remplace par son
expression il vient: .
est la variation de la vitesse angulaire due au champ magnétique.
Ainsi, l'électron circule plus rapidement ou plus lentement selon le sens du vecteur par
rapport à .
Le moment magnétique orbital est proportionnel à la vitesse angulaire, et dirigé suivant
l'induction . En effet, le courant I dû à la circulation de l'électron dans son orbite est donné
par: I = charge x nombre de tours par unité de temps. I = - e . (1/T) d'où I = - e  /2
T est la période soit le temps mis par l'électron pour retrouver sa position initiale.
Le moment magnétique est égal au produit du courant par l'aire de l'orbite:
.
La variation du moment magnétique  entre  et 0 vaut . Ainsi,

 dans le premier cas de figure (a), a le même sens que Fq ,  > 0 ,  > o. le
vecteur s'oppose à .

 dans le second cas de figure (b), s'oppose à Fq ,  < 0 ,  < o. le vecteur
s'oppose encore à .

Dans les deux cas la variation du champ magnétique due à l'application du champ s'oppose à
. Ainsi, l'application du champ crée un moment magnétique qui s'oppose à

Même pour les champs les plus élevés obtenus au laboratoire (100T),  reste faible par
rapport à 0.  peut alors être approximé par:
. Cette expression est dite fréquence de Larmor.
D'une façon générale on peut montrer que le mouvement des électrons autour des noyaux sous
l'effet d'un champ magnétique change de telle façon à faire apparaitre une vitesse angulaire
supplémentaire des électrons autour du noyau .
Alors si pour tous les électrons le courant moyen est nul es l'absence de champ magnétique,
l'application du champ provoque un courant moyen autour du noyau qui peut être
caractérisé par un moment magnétique opposé à :
d'où où Z est le nombre
d'électrons gravitant autour du noyau et <R2> le carré moyen de la distance des électrons à
l'axe du champ magnétique passant par le noyau.

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Dans un repère (x,y,z) d'axe z parallèle à , le carré moyen <R2> est donné par la somme des
carrés moyens <x2>+<y2> <R2>=<x2>+<y2> or le carré moyen de la distance de l'électron au
noyau pris comme origine du repère est <r2>=<x2>+<y2>+<z2>.
Dans le cas d'une distribution d'électrons autour du noyau de forme sphérique
<x2>=<y2>=<z2> et donc <r2> = (3/2).<R2>.
On peut alors en conclure que .

Si N est le nombre d'atomes par unité de volume, . C'est l'intensité de l'aimantation.

. or .
La susceptibilité diamagnétique par unité de volume déterminée par Langevin en 1905 s'écrit
alors:
Dans les diélectriques solides, ce résultat de Langevin décrit bien la contribution
diamagnétique des "ions cristallins" définis comme noyau+électrons liés au noyau. La
contribution des électrons libres est plus compliquée.

C/ PARAMAGNETISME
Dans la théorie du diamagnétisme, nous avons supposé que le courant moyen dû à tous les
électrons de l'atome était nul en l'absence de champ magnétique appliqué. Le moment
magnétique total de l'atome est donc nul. Ceci se produit lorsque l'atome contient un nombre
suffisant d'orbites électroniques disposées avec une symétrie suffisante pour que le moment
total soit nul. Dans ce cas on observe le diamagnétisme.
Supposons par contre dans ce paragraphe que par suite d'une symétrie insuffisante dans la
disposition des orbites électroniques, l'atome possède un moment magnétique résultant en
l'absence de champ magnétique extérieur.
Ce moment magnétique de l'atome est le résultat de 2 contributions:
- Celle du mouvement orbital des électrons autour du noyau caractérisé par un moment
magnétique orbital.
- Celle qui correspond à la propriété intrinsèque des électrons: le spin caractérisé par un
moment magnétique intrinsèque: le moment de spin.
Ces deux types de moments (orbital et de spin) ont le même ordre de grandeur.
Le moment de spin est égal où est le magnéton de Bohr donné par
.
En l'absence de champ magnétique extérieur, les atomes contenus dans un certain volume de
matière ont toutes les orientations possibles et le moment magnétique résultant dans tout le
volume est nul.

Sous l'action d'un champ extérieur , chaque atome tend a s'orienter de façon que son
moment magnétique total soit parallèle à et de même sens; la somme des moments
magnétiques cesse d'être nulle. Le vecteur somme a le même sens que le champ : la
substance est paramagnétique. Le paramagnétisme est donc une propriété particulière de
certains atomes, liée à une répartition particulière de leurs orbites électroniques.
1- Théorie classique du paramagnétisme

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L'énergie potentielle d'un atome porteur d'un moment magnétique dans un champ
magnétique s'écrit: . La position de stabilité correspondant à une énergie minimum
correspond à un moment dipolaire parallèle à . Le champ tend donc à orienter les
moments magnétiques, la température tend à les désorienter.
Si  est l'angle compris entre le moment magnétique et le champ, l'énergie potentielle du
dipôle s'écrit: . Si N est la concentration d'atomes, l'aimantation peut alors
s'écrire . Dans l'approximation de Maxwell-Boltzmann, la probabilité de
trouver une molécule dont le moment magnétique fait un angle  avec le champ (donc
contenu dans un angle solide d ) est proportionnelle à .

d
 angle solide élémentaire d
Nous avons donc:

où donc

où . est

la fonction de Langevin.

L'aimantation s'écrit alors:

 Si µ B >> kB T, x >>1 et M = N µ. Si l'effet du champ magnétiques sur les

moments magnétiques est très supérieur au désordre imposé par la température, tous les
moments magnétiques sont alignés et de même sens que le champ magnétique.
L'aimantation prend alors sa valeur à saturation Msat = N µ.

 Si µ B << kB T, x <<1

d'où .On peut alors définir la susceptibilité définie par :

d'où c'est la loi de Curie.

La constante de Curie est définie par: . Le tracé de la courbe expérimentale

permet sur sa partie linéaire une détermination de la constante de Curie donc une
évaluation du moment magnétique porté par chaque atome.
2- Théorie quantique du paramagnétique
Le modèle précédent suppose que le moment magnétique peut prendre toutes les orientations
possibles. On montre en mécanique quantique que les projections du moment magnétique sur
une direction donnée sont quantifiées.

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Le moment magnétique d'un atome est donné par: où est le moment

cinétique total de l'atome, somme du moment cinétique orbitale et le moment cinétique de
spin . .
est le rapport gyromagnétique = rapport du moment magnétique au moment cinétique.
Pour un spin électronique g = 2,0023  2
Pour un atome

est le magnéton de Bohr: le moment magnétique de spin d'un électron libre.

En mécanique quantique, les projections du moment magnétiques sur la direction du champ
magnétique sont quantifiées: est le nombre quantique azimutal. Il peut
prendre 2J+1 valeurs .
L'énergie potentielle de l'atome de moment magnétique dans un champ magnétique
s'écrit
Les niveaux d'énergie du système placé dans un champ magnétique sont donc équidistants
et prennent 2J+1 valeurs.
Si les moments magnétiques sont sans interaction entre eux, l'intensité de l'aimantation dans la
direction du champ de N d'atomes par unité de volume se calcule comme suit:

A partir de ce calcul, l'aimantation peut s'écrire:

où . est la fonction de Brillouin. Elle est

donnée par:
est l'aimantation de saturation.
 Si x >> 1 (hypothèse des champs magnétiques forts, faibles températures)
l'aimantation vaut sa valeur à saturation. L'agitation thermique est faible et la force du
champ magnétique permet un alignement des moments magnétiques de tous les atomes.
 Si x << 1 (hypothèse du champ faible à haute température)

alors

 . loi de Curie.
En notant p est appelé nombre effectif de magnéton de Bohr.
 Quand J grand, la fonction de Brillouin se rapproche de la fonction de Langevin
.

Pour rappel: Règle de Hund

Détermination du nombre quantique J:
- S est le plus grand possible compatible avec le principe de Pauli
- L est le plus grand possible compatible avec S
J = L-S si la sous-couche est remplie à moins de la moitié
J = L+S si la sous-couche est remplie à plus de la moitié

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couche n n=1 couche K n=2 couche L n=3 couche M n=4 couche N

Sous-couche ℓ ℓ=0 sous-couche s ℓ=0 sous-couche s ℓ=0 sous-couche s ℓ=0 sous-couche s
ℓ entier < 1. mℓ=0 mℓ=0 mℓ=0 mℓ=0
 mℓ entier ℓ=1 sous-couche p ℓ=1 sous-couche p ℓ=1 sous-couche p
- ℓ< mℓ< ℓ mℓ=-1 mℓ=-1 mℓ=-1
mℓ=0 mℓ=0 mℓ=0
mℓ=+1 mℓ=+1 mℓ=+1
ℓ=2 sous-couche d ℓ=2 sous-couche d
mℓ=-2 mℓ=-2
mℓ=-1 mℓ=-1
mℓ=0 mℓ=0
mℓ=+1 mℓ=+1
mℓ=+2 mℓ=+2
ℓ=3 sous-couche f
mℓ=-3
mℓ=-2
mℓ=-1
mℓ=0
mℓ=+1
mℓ=+2
mℓ=+3

Exemple:  Ce3+: un seul électron sur la sous-couche f (ℓ=3) donc S=1/2 L=3 J=L-S=5/2

n=4 ℓ=3 

mℓ -3 -2 -1 0 +1 +2 +3
 Pr3+ :
2 électrons sur la sous-couche f donc S=1 L=5 J=L-S=4
Les matériaux paramagnétiques se divisent en 2 groupes: les ions terres rares et les ions du
groupe du fer. Ces deux groupes ont des comportements expérimentaux différents. Ils sont
résumés dans le tableau ci-dessous.

 A T=300K groupe des lanthanides

Ion configuration p calculé p expérimental

Ce3+ 4f 1 5s2 p6 2,54 2,4

Pr3+ 4f 2 5s2 p6 3,58 3,5
Gd3+ 4f 7 5s2 p6 7,94 8,0
Yb3+ 4f 13 5s2 p6 4,54 4,5

 Ions du groupe du fer

Ion configuration p calculé p p calculé

expérimental
Ti3+ 3d1 1,55 1,8 1,73
Cr3+ 3d3 0,77 3,8 3,87
Ni2+ 3d8 5,59 3,2 2,83
Cu2+ 3d9 3,55 1,9 1,73

A travers ces deux tableaux nous pouvons voir que le nombre effectif de magnétons de Bohr
expérimental est assez proche de la valeur calculée dans le cas des sels de lanthanides. Par

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contre pour les ions des métaux de transition, les valeurs de p expérimentales et calculées par
sont assez éloignées. Cependant, si on compare les valeurs de p expérimentales
avec la valeur on peut observer un bon accord.

La raison principale de la différence entre les sels de terres rares et ceux du groupe du fer, est
le fait que la sous-couche 4f, responsable du paramagnétisme dans les ions de terres rares est
une couche profonde intérieure aux couches 5s et 5p.
Au contraire dans les ions du groupe du fer la sous-couche 3d responsable du paramagnétisme
est externe: elle est ainsi soumise au champ électrique local intense dû aux ions voisins.
L'interaction des ions avec ce champ a deux effets importants:

 Le couplage des vecteurs est en grande partie rompu, d'où ces états ne sont
plus caractérisés par les valeurs de J.
 De plus, les (2L+1) sous-niveaux appartenant à un L donné, qui sont dégénérés dans
l'ion libre, peuvent maintenant être séparés sous l'action du champ cristallin. Cette
décomposition diminue la contribution du moment orbital au moment magnétique.
3- Susceptibilité paramagnétique des électrons de conduction
La contribution à la susceptibilité magnétique des métaux est apportée, en plus des carcasses
atomiques, par les électrons de conduction.
Les données expérimentales témoignent par exemple que tous les métaux alcalins sont
paramagnétiques. De plus leur susceptibilité ne dépend pas de la température. Puisque le
réseau des métaux alcalins est diamagnétique, le paramagnétisme ne peut être dû qu'au
paramagnétisme des électrons de conduction. La susceptibilité due au paramagnétisme des
électrons libres devrait donc être indépendant de la température.
Le paramagnétisme du gaz électronique est lié au fait que les électrons sont porteurs d'un
moment magnétique de spin égal au magnéton de Bohr ( car et
g=2).
Dans un champ magnétique, les moments de spin s'orientent surtout suivant le champ. Il en
résulte une aimantation qui, si le calcul se fait selon le modèle de Brillouin (paragraphe
précédent) est inversement proportionnelle à la température (système à 2 niveaux). La
susceptibilité devrait alors obéir à la loi de curie: . Ce n'est pas ce qu'on
observe expérimentalement. En effet les mesures montrent que la susceptibilité magnétique
des électrons de conduction est indépendante de la température. L'utilisation de la statistique
de Boltzmann ne convient pas dans l'étude d'un gaz d'électrons libres. Un résultat plus exact a
été proposé par Pauli, où il utilise la statistique de Fermi-Dirac.
En l'absence de champ magnétique, à T=0K les électrons occupent tous les niveaux en
dessous du niveau de Fermi EF. A chaque niveau d'énergie E se trouvent deux électrons de
spins opposés. Le moment magnétique résultant des électrons libres est nul. La bande de
conduction (figure a) peut être divisée en 2 sous-bandes qui diffèrent par le sens du spin. Si
g(E) est la densité d'état électronique volumique totale faisant intervenir le spin des électrons
elle peut être décomposée en deux densités d'états pour chaque type de spin (parallèle et
antiparallèle) (figure b). ga(E) = gp(E) = g(E)/2

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Dans un champ magnétique non nul, la demi-bande dans laquelle les moments magnétiques
sont parallèles au champ magnétique tandis que la demi-bande correspondant aux spins
antiparallèles se déplace vers le haut de . De cette façon les deux demi-bandes se
déplacent l'une de l'autre de 2 (figure c). à l'équilibre le niveau de Fermi étant constant
pour tout le système, le nombre d'électrons dont le spin est parallèle au champ sont plus
nombreux que ceux dont le spin est antiparallèle. Le paramagnétisme des électrons de
conduction est donc dû à la différence de ces populations d'électrons et l'aimantation est dans
le sens du champ magnétique.
Si NP est la concentration des électrons de spins parallèles au champ et N a ceux dont le spin
est antiparallèle à , le calcul de l'aimantation se fait comme suit:

où et

est la fonction de Fermi-Dirac. .

On rappelle qu'en l'absence de champ magnétique, la densité d'états électronique pour un seul

type de spin s'écrit:

Sous l'effet du champ magnétique l'énergie des électrons libres de spins parallèles s'écrit
et celles des électrons de spin antiparallèles s'écrit . On en

déduit alors les densité d'états: et . On en

déduit les concentrations d'électrons:

et

En faisant les changements de variable qui s'imposent:

et

et

En notant que , on a ) on peut écrire

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et

. N est le nombre total d'atomes.

est une fonction de Dirac on en déduit:
.

L'aimantation totale est donc: . A partir du calcul de la concentration de

porteurs libres à T=0K on écrit: où TF est la

température de Fermi. La susceptibilité de spin de Pauli s'écrit donc .

Comme on peut le voir la susceptibilité est indépendante de la température.

D/ FERROMAGNETISME
On vient de voir que l'aimantation de saturation ne peut être obtenue dans les matériaux
paramagnétiques qu'à très basse température et à très fort champ magnétique. Dans les
matériaux ferromagnétiques, la saturation survient à des températures normales et à des
champs normaux et même quelquefois très faibles. Ces matériaux peuvent aussi présenter une
aimantation spontanée en l'absence de champ magnétique. Ils ont une température
caractéristique appelée température de curie T C en dessous de laquelle ils ont un
comportement ferromagnétique et au dessus de laquelle le ferromagnétisme est détruit, leur
comportement se rapproche alors de celui des matériaux paramagnétiques.
1- Propriétés des matériaux ferromagnétiques
Seuls quelques éléments sont ferromagnétiques; Fe, Co, Ni, Gd et quelques autres terres rares.
Mais on fabrique des alliages ayant des propriétés ferromagnétiques remarquables.
Depuis le début du siècle dernier, plusieurs études ont été menées pour comprendre le
ferromagnétisme. La théorie reste encore non satisfaisante, ce qui est dû en grande partie à la
structure de bande d'énergies des éléments de transition non encore bien dominée. Le
ferromagnétisme est dû à un auto-alignement des moments magnétiques de groupes d'atomes
ayant des moments magnétiques [Link] moments magnétiques élémentaires sont
ceux responsables du paramagnétisme. Ainsi la discussion pourrait s'orienter vers la recherche
de la raison pour laquelle des moments magnétiques s'alignent sans l'aide d'un champ
extérieur. Les principaux éléments ferromagnétiques ont les propriétés suivantes:
Elément Configuration Réseau Rayon Msat (0K) nB (0K) TC (K)
électronique cristallin atomique A/m nB=Msat/NµB
Fe 3d6 4s2 CC 1,24 Å 1,69 106 2,22 1043
Co 3d7 4s2 HC 1,25 Å 1,36 106 1,72 1404
Ni 3d8 4s2 CFC 1,25 Å 0,45 106 0,54 631
Gd 4f7 5d1 6s2 HC 1,78 Å 5,66 106 7,10 281

Ainsi le ferromagnétisme n'est pas une caractéristique d'un type cristallin particulier. La
température de Curie varie beaucoup d'un élément à l'autre. Le seul point commun est la

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structure électronique, les trois premiers éléments sont dans le groupe de transition 3d et le
quatrième est dans le groupe de transition des terres rares. Ces couches partiellement remplie
sont à la base de l'explication du ferromagnétisme.
2- Origine du ferromagnétisme
 Modèle de Heisenberg

Pour comprendre le ferromagnétisme , considérons par exemple les éléments métalliques

ferromagnétiques: Fer, Cobalt et Nickel, leurs couches 1s, 2s, 2p, 3s et 3p sont pleines. Les 18
électrons internes ne participent pas à leurs propriétés magnétiques. Les électrons 3d et 4s
remplissent les états jusqu'au niveau de Fermi. La densité d'états au niveau de Fermi pour ces
3 éléments est élevée. Celui-ci se situe dans la bande 3d car cette sous-couche n'est pas pleine.
Son étroitesse explique sa grande densité d'états et le fait que ses électrons sont plus localisés
que les électrons des bandes s et p.

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E
EF(Cu) couche sp
Bandes d'énergie des éléments
EF (Ni, Fe, Co) de transition Fe, Co, Ni et du Cu

couche 3d

g(E)
Pour le cuivre (3d10 4s1) la bande 3d est pleine. EF se situe dans la bande 4sp où la densité
d'état est faible. Le cuivre n'est donc pas ferromagnétique.
Un corps ferromagnétique pour posséder une aimantation en dessous de la température de
Curie doit transférer des électrons d'un état de spin vers l'autre (comme dans le cas du
paramagnétisme de Pauli jusqu'à l'alignement du niveau de Fermi).
Le nombre le plus important d'électrons d'un spin particulier l'emporte. Une aimantation
apparait. Ce transfert doit se faire spontanément donc en l'absence de champ magnétique.
Le problème est donc: pourquoi ce transfert? La spontanéité de ce transfert ne peut
s'expliquer que par la diminution de l'énergie du système. Quelle est l'origine de cette
diminution d'énergie?
L'origine de cette diminution de l'énergie est supposée généralement due à l'interaction
d'échange entre couches 3d voisines qui abaissent l'énergie quand leurs spins sont alignés.
Dans le cas Fe, Co, Ni les électrons sont bien localisés sur les atomes (bande 3d étroite), on
peut raisonnablement parler d'interaction entre électrons (3d) sur des atomes voisins. Vu que
g(EF) est importante, les électrons (3d) qui peuvent se transférer d'une demi-bande à l'autre
sont nombreux.
Cette énergie d'échange n'est pas due à l'interaction magnétique entre 2 dipôles magnétiques
si et r = 1Å E 12 = 0,0001eV. Or pour le fer au voisinage de la
température de curie, l'énergie thermique (qui détruit le ferromagnétisme donc l'énergie
d'échange,) est de l'ordre de E=0,1eV.
L'énergie d'échange est donc nettement supérieure à l'énergie d'interaction entre dipôles
magnétiques. Cette énergie d'échange ne peut pas être décrite par des modèles classiques.
C'est un effet purement quantique.
C'est Heisenberg en 1928 qui proposa une explication, qui est encore aujourd'hui à la base des
interprétations théoriques. Il a étendu au cristal la méthode introduite pour la molécule H 2 par
Heitler et London. Il s'agit du calcul du couplage entre spins voisins par l'intermédiaire des
fonctions d'onde électroniques (interaction d'échange), dont le couplage fait intervenir
l'interaction coulombienne et le principe de Pauli.
L'interaction d'échange peut dans ce modèle s'exprimer par:
sont les spins des atomes voisins en interaction et I est l'intégrale d'échange. Elle
dépend du matériau et de la distance entre les atomes en interaction.
Pour les corps ferromagnétiques l'intégrale d'échange est positive. L'énergie d'échange est
donc minimale lorsque les spins des atomes voisins i et j sont parallèles et de même sens.

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 Modèle de Weiss
En 1907 Weiss a donné une justification phénoménologique au ferromagnétisme. Il suppose
l'existence d'un champ interne, proportionnel à l'aimantation et provenant des dipôles voisins.
Ce champ se superpose au champ appliqué . Le champ effectif sur chaque dipôle
magnétique s'écrit alors où  est la constante de proportionnalité entre le
champ interne et l'aimantation . Cette théorie phénoménologique a eu un grand succès pour
expliquer le comportement des corps ferromagnétiques.
3- Dépendance en température de l'aimantation
a- Existence de l'aimantation spontanée
 Cas classique
On reprend le modèle du paramagnétisme classique en remplaçant le champ magnétique par
le champ effectif
L'aimantation s'écrit: est la fonction de Langevin.
Elle s'écrit où .
Si x >>1 et M = N µ=. Msat

 On en déduit la première équation:

L'aimantation spontanée est celle correspondant à un champ magnétique appliqué nul H=0.

On a alors On a alors . Posons .

 On a donc la seconde équation:

Si l'aimantation spontanée existe elle est solution des deux équations. On la détermine alors
graphiquement.
Dans la première équation, la fonction de Langevin a pour x<<1 une asymptote linéaire x/[Link]
deuxième fonction est une droite de pente T/3.
La résolution graphique de ces équations conduit aux résultats présentés sur la figure ci-
dessous à savoir:

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- Si T> une seule solution il n'y a pas de polarisation spontanée.

- Si T< une solution non nulle existe. .
- Si T<< , d'autre part tend à décroitre quand la température augmente
jusqu'à ce qu'elle s'annule pour T = .
 Cas quantique
Comme dans le cas paramagnétique quantique, l'aimantation s'écrit:
mais où et

est la fonction de Brillouin dont la pente à l'origine est .

Quand H=0 l'aimantation est spontanée. En posant les deux

équations à résoudre graphiquement pour la détermination de l'aimantation spontanée

s'écrivent cette fois: et
On retrouve les mêmes conclusions que dans le cas classique:

- Pour T> une seule solution il n'y a pas de polarisation spontanée.

- Pour T< une solution non nulle existe. .
- Pour T<< , d'autre part tend à décroitre quand la température augmente.

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b- Comportement des corps ferromagnétiques pour T<

La résolution graphique de ces deux équations (pour le Fer) donne le résultat suivant:

Evolution théorique de
l'aimantation spontanée
en fonction de la température.

Est-il compatible avec l'expérience. L'accord est assez bon pour les températures juste en
dessous de  , cependant pour T<< cette théorie du champ moyen de Weiss ne décrit pas
bien la courbe. Bloch en 1930 (théorie des ondes de spin) établit une théorie de l'aimantation,
en utilisant la mécanique quantique pour T voisin de 0K et T<< et pour la symétrie cubique
(importance de la symétrie cristalline). Dans sa théorie l'aimantation suit la loi appelée

équation de Bloch: .A est l'intégrale d'échange.

 est une constante dépendante de la structure cristallographique. (1 pour CS, 2 pour CC, 4
pour CFC). On retrouve que l'aimantation décroit quand la température augmente.
Une telle loi a été expérimentalement confirmée pour le Fe , Co et Ni pour T<70K.
c- Comportement des corps ferromagnétiques pour T>
A ces températures il n'y a pas d'aimantation spontanée. L'aimantation apparait et disparait
avec le champ magnétique. Le comportement est semblable donc au paramagnétisme.
 Cas classique:

L'aimantation s'écrit: est la fonction de Langevin.

Elle s'écrit où .

Dans ce domaine on peut considérer que T grand donc x<<1 donc d'où

. En notant et si on pose

la susceptibilité pour T> s'écrit alors: où C est la constante

de Curie
C'est la loi de Curie-Weiss. Le comportement de ces corps au dessus de  est donc analogue à
celui obtenu sur les corps paramagnétiques.

15
 PROPRIETES MAGNETIQUES DES SOLIDES

Le tracé de la courbe expérimentale permet sur sa partie linéaire une détermination

de la constante de Curie à partir de la pente et  à partir de l'ordonnée à l'origine. On peut
alors en déduire que  est de l'ordre de 1000, ce qui permet de confirmer que le champ
magnétique interne ou moléculaire n'est pas dû à une interaction classique du type dipôle-
dipôle magnétique.
Conclusion: la théorie phénoménologique de Weiss explique bien qualitativement le
comportement des corps ferromagnétiques. Mais l'origine de ce champ n'est pas celle donnée
par Weiss.
 Cas quantique:

Dans le cas quantique et à haute température où

devient . En posant:

TC (K)  (K)
on a .
Fe 1043 1101
Juste au dessus de , la susceptibilité est élevée comme le
montre la théorie, mais expérimentalement, son comportement Co 1393 1410
est différent de celui prévu. Un exemple expérimental est
présenté ci-dessous illustrant le cas du nickel. Ni 631 650

Ce comportement a une interprétation

intéressante: bien que l'énergie thermique soit de

l'ordre de l'interaction entre spins, cette
énergie thermique a détruit l'ordre à grande
distance des spins, cependant un ordre
beaucoup plus faible persiste. Il est lié à un ordre
à courte distance. Un atome est entouré par des
voisins ayant des spins plus ou moins
alignés.
Comme on l'a vu, l'énergie d'aimantation est
sensiblement égale à l'énergie thermique
requise pour détruire l'aimantation spontanée.
Ainsi, pour le fer, le cobalt et le nickel où T C est de l'ordre de 1000K, l'énergie d'aimantation
est de l'ordre de 0,1 eV par atome. Puisque cette énergie doit être rendue au réseau quand la
température augmente à partir de 0K, la chaleur spécifique d'un solide ferromagnétique est
plus élevée que celle d'un métal non ferromagnétique. La plus grande partie de cette énergie
est rendue juste au dessus de TC où l'aimantation diminue rapidement. La chaleur spécifique
présente alors une brusque augmentation: cette courbe est à comparer à une courbe habituelle
de chaleur spécifique (en pointillés)

4- Cycle d'hystérésis et domaines magnétiques

16
 PROPRIETES MAGNETIQUES DES SOLIDES

Une grande différence existe entre l'aimantation d'un corps paramagnétique et celle d'un corps
ferromagnétique pour un même champ magnétique extérieur.
Par exemple le chlorure de chrome Cr Cl3 paramagnétique, de susceptibilité 1,5 10-3, possède
une aimantation de 3 10-3A/m en présence d'un champ faible de 2A/m. cependant pour un bon
matériau ferromagnétique l'aimantation peut passer de 0 en l'absence de champ à un ordre de
106 A/m dans ce même champ faible de 2A/m.
Une telle différence ne peut s'expliquer facilement du point de vue quantitatif. Un modèle
qualitatif dû à l'intuition de Weiss, et confirmé expérimentalement par la suite à expliquer un
tel comportement. Dans la théorie précédente la susceptibilité ferromagnétique élevée a été
attribuée à l'alignement des spins par l'interaction d'échange. Ainsi une aimantation spontanée
peut apparaître même sans champ appliqué.
En réalité, le ferromagnétisme n'apparait généralement que si un champ est appliqué. Une
dépendance de l'aimantation M avec le champ appliqué apparait. Cette dépendance varie
énormément avec la direction du champ par rapport à la structure cristalline et avec les
Aimantation

traitements antérieurs.
MS MS Aimantation spontanée
M

MR MR Aimantation rémanente à champ

(1) nul
-HC +HC HC Champ coercitif à aimantation
Champ
nulle
magnétique
-MR
Cycle d'hystérésis

 Initialement, l'échantillon a une aimantation résultante nulle. Ensuite l'aimantation suit la

courbe (1), c'est la courbe de première aimantation. L'aimantation augmentation rapide
pour ensuite tendre vers la saturation.
 Si on fait décroitre l'intensité du champ magnétique après avoir obtenu la saturation la
courbe ne revient pas sur la courbe (1), elle passe au-dessus. A champ nul, l'aimantation
ne l'est pas. Elle prend sa valeur rémanente. Pour l'annuler il faut appliquer un champ -H C
opposé à l'aimantation. C'est le champ coercitif.
Weiss en 1910 a émis l'hypothèse de l'existence dans les corps ferromagnétiques de domaines
dans lesquels les moments magnétiques sont alignés.
Ces domaines, appelés depuis Domaines de Weiss ont été observés expérimentalement en
1931 par la technique de Bitter. Leurs dimensions varies de 10 -12 à 10-8 m3 Leur justification
théorique est due à Landau et Lifchitz. L'alignement des spins dans ces domaines est régi par
les théories déjà décrites. La direction d'un domaine dépend de la structure cristalline. Par
exemple, dans le fer qui est de structure cubique, les directions de plus facile aimantation sont
les axes cristallographiques. Lorsque l'échantillon n'est pas aimanté, les domaines ont des
orientations très diverses, l'aimantation macroscopique résultante est nulle.
Les parois de Bloch sont les régions de transition entre 2 domaines différemment orientés.

17
 PROPRIETES MAGNETIQUES DES SOLIDES

Paroi de Bloch

domaine Paroi de Bloch domaine

Hext = 0 M=0
En présence d'un champ magnétique extérieur, les domaines subissent deux effets:
 Ceux d'entre les domaines qui sont orientés favorablement par rapport au champ
magnétique croissent aux dépens de ceux qui sont orientés moins favorablement.
 Au fur et à mesure que l'intensité du champ extérieur augmente, l'aimantation des
domaines tend à s'aligner dans la direction du champ.
Relation entre "domaines" et courbe d'hystérésis
H=0
Aimantation

(a) (b) (c) (d) (e)

MS
M

(d) (e)
Courbe de première aimantation
(c)
(b)
(a) Champ magnétique
Les régions (b) et (c) correspondent à un déplacement réversibles des parois alors la région (d)
correspond à un déplacement irréversibles des parois. Dans la région (e) on a disparition des
parois. On atteint alors l'aimantation de saturation.
Un déplacement irréversible des parois peut avoir lieu lorsque celles-ci rencontrent des
impuretés ou des défauts dans le cristal.
La boucle d'hystérésis dépend de la direction du champ magnétique par rapport aux directions
cristallines ainsi que de la pureté de l'échantillon.
5- Applications
Echauffement par Hystérésis
La connaissance des cycles d'Hystérésis est importante pour évaluer les pertes énergétiques
des matériaux soumis à des champs magnétiques alternatifs.

18
 PROPRIETES MAGNETIQUES DES SOLIDES

Dans un champ d'induction déplaçons suivant une ligne de force rectiligne Ox une particule
de fer de volume τ. La particule étant placée en M a une aimantation correspondant au
point A du cycle. Son moment magnétique est .

τ A
B

Aimant O M x -HA
HA
D
C

La force qui s'exerce sur le moment de la part de a pour composante suivant Ox

.
Le travail de cette force dans un déplacement dx est .
Eloignons la particule à l'infini ce qui revient à se déplacer sur le cycle de (A) à (B), le travail

de la force est: c'est l'aire du cycle sous la courbe AB.

Retournons la particule (à l'infini) ce qui n'exige pas de travail, la particule étant dans un
champ nul. Ramenons-la au point M (C), éloignons la de nouveau vers l'infini (D).
Retournons la encore et ramenons la en M (A). Nous avons décrit le cycle ABCDA. Le travail
total durant le cycle est où S est l'aire du cycle. Le signe (-) indique qu'un
travail a été fourni. Comme le système est revenu à son état initial, il a dû apparaitre quelque
part une énergie équivalente à ce travail. L'expérience montre qu'elle apparait sous forme de
chaleur dans la particule.
Donc au cours d'un cycle d'Hystérésis un matériau ferromagnétique s'échauffe. Plus l'aire du
cycle est importante plus l'échauffement est important.
Aimants permanents
L'état d'un aimant permanent peut être caractérisé par la zone d'hystérésis M>0 et H<0.
Les meilleurs aimants permanents sont ceux qui ont une aimantation rémanente M r et un
champ coercitif HC élevés.
Exemple:
 L'acier trempé: HC = 4000A/m et 0Mr = 0,8 Wb/m2.
Le cycle a donc une grande surface il s'agit donc de "matériaux durs".
 Le fer: HC=4 A/m et 0Mr = 1,2 Wb/m2
Le cycle est donc étroit il s'agit donc de "matériaux doux". Ces matériaux sont intéressants
dans le cas où ils sont utilisés en régime alternatif dans les générateurs, les moteurs, et les
transformateurs...car la dissipation d'énergie par hystérésis réduit le rendement et entraine une
élévation de température inadmissible.

E/ ANTIFERROMAGNETISME ET FERRIMAGNETISME
Les corps antiferromagnétiques sont ceux pour lesquels les forces d'interaction des moments
tendent à les rendre antiparallèles entre eux. Comme pour les ferromagnétisme, l'énergie de
couplage entre deux spins voisins est mais I l'intégrale d'échange est négative et
l'énergie est minimale
Ni lorsque les spins i et j sont antiparallèles.
Co

Fe 19

Mn
Cr
 PROPRIETES MAGNETIQUES DES SOLIDES

I Intégrale d'échange de quelques

éléments du tableau périodique

Eléments du tableau périodique

Néel a été le premier à étudier les antiferromagnétiques en 1932. La transition

antiferromagnétisme  paramagnétisme a lieu à la température de Néel. Si les moments
magnétiques ont même module et sont antiparallèles, l'aimantation est très faible. Elle tend à
augmenter lorsque la température augmente jusqu'à la température de Néel à partir de laquelle
le comportement du matériau devient paramagnétique c'est-à-dire que l'aimantation diminue
lorsque la température augmente. L'antiferromagnétisme est donc caractérisé par un
maximum d'aimantation.
D'autre part si les moments magnétiques antiparallèles ne sont pas de même module ou
différent par leur nombre, une orientation prédomine et produit une forte aimantation de
moments parallèles. Ce phénomène similaire au ferromagnétisme est dit ferrimagnétisme.
 Exemple typique de matériaux antiferromagnétiques
Il s'agit de l'oxyde de manganèse MnO dans lequel les ions magnétiques sont Mn 2+ et sont
orientés de façon antiparallèle. Les ions O2- ont des sous-couches pleines. Ils ne contribuent
donc pas directement aux propriétés magnétiques du matériau.

Structure de l'oxyde de manganèse

MnO
Mn2+ (3d5)
O2- (2s2 2p6 )

Maille chimique

Maille magnétique
La structure est constituée de 2 sous-réseaux CFC imbriqués: un pour les ions Mn 2+ et l'autre
pour les ions O2-. Comme dans NaCl. Un type d'ions a pour plus proches voisins les ions de
l'autre type.
La diffraction de neutrons montre que les interactions magnétiques n'interviennent pas entre
des ions Mn2+ adjacents mais entre ceux qui sont séparés par un ion O2-. Ainsi, alors que dans
le ferromagnétisme l'interaction d'échange se faisait directement entre plus proches voisins,
dans l'antiferromagnétisme nous avons une interaction indirecte par l'intermédiaire d'un ion

20
 PROPRIETES MAGNETIQUES DES SOLIDES

non magnétique. L'interaction d'échange n'est pas du même type que celle qui intervient dans
le ferromagnétisme
Kramer (1934) a développé une théorie pour ce phénomène appelée: interaction de super-
échange, qui a été appliquée plus tard (1950) par Anderson à l'antiferromagnétisme.
 Les matériaux ferrimagnétiques
Ils sont essentiellement constitués par un groupe d'oxydes appelés les ferrites. Ce sont des
cristaux ioniques de composition MFe2O4 ou M est un ion métallique donné, bivalent.
Le plus courant de ces composés est la magnétite Fe 3O4 ou Fe2+O2- - Fe23+O32-. Deux types
d'ions de fer existent dans ce matériau:
- l'ion ferreux Fe2+ de configuration 3d6 et porteur d'un spin de 4µB, Fe2+     
- l'ion ferrique Fe3+ de configuration 3d5 et porteur d'un spin de 5µB.
Fe3+     
L'étude aux rayons X montre que la maille contient 56 atomes: 32
oxygènes et 24 de fer dont 8 Fe2+ et 16 Fe3+. Les ions de fer sont dans deux types de
configurations: dans des sites tétraédriques (à 4 voisins) et sites octaédriques (à 6 voisins), les
voisins étant l'oxygène. Les 16 ions ferriques (Fe 3+) sont dans 8 sites tétraédriques et 8 sites
octaédriques. Les 8 ions ferreux (Fe2+) sont dans des sites octaédriques.
Si tous les spins étaient parallèles, le nombre de magnétons de Bohr par maille serait donc:
(8 x 4) + (16 x 5) = 112, or on mesure expérimentalement une valeur de 32,4.
Ce désaccord s'explique par les mesures de diffraction de neutrons qui montrent que les spins
sont tels que: 8 Fe3+
Sites tétraédriques
Sites tétraédriques
8 Fe3+ 8 Fe2+
1- Théorie phénoménologique de l'antiferromagnétisme.
Le modèle le plus simple d'un arrangement antiparallèle de moments magnétiques serait
constitué de 2 sous-réseaux cubiques s'interpénétrant (atomes identiques). L'un étant porteur
de moments magnétiques dans un sens, l'autre ceux de sens opposé.

21
 PROPRIETES MAGNETIQUES DES SOLIDES

Chaque atome d'un sous-réseau a pour plus proches voisins des atomes de l'autre sous réseau
donc de moments magnétiques opposés.
En accord avec la théorie de Weiss, chaque atome est soumis à un champ magnétique
extérieur et à un champ interne proportionnel à l'aimantation et qu'on pourrait attribuer à
l'interaction d'échange. On peut attribuer une aimantation à chaque sous-
réseau. Les champs d'échange auxquels sont soumis les atomes A et B peuvent s'écrire
respectivement:

Pour des raisons de symétrie et

- La constante du champ moléculaire doit être négative pour que 2 moments magnétiques
voisins (appartenant aux sous-réseaux A et B respectivement) soient de sens contraire.
- Pour la quantité , les cas les plus intéressant sont ceux pour lesquels <0
Si on pose et ou car l'interaction A-B est plus grande que
l'interaction A-A, A étant plus proche de B que de A.
Les champs effectifs auxquels sont soumis les sous-réseaux A et B sont:

Les mêmes équations s'écrivent avec les valeurs algébriques MA et MB . L'aimantation s'écrit
M = MA + MB
Région paramagnétique ( T>TN )
Dans le domaine des hautes températures (supérieures à la température de Neel, nous pouvons
appliquer directement la loi de Curie-Weiss en utilisant les champs effectifs A et B au lieu du
champ appliqué. On a donc:

et où et

En remplaçant les champs effectifs on obtient:

(A)……..

22
 PROPRIETES MAGNETIQUES DES SOLIDES

La résolution de ces équations permet d'accéder à l'aimantation

la susceptibilité s'écrit alors où TC est la
température de Curie. Le domaine de validité de ce modèle correspond aux températures
supérieures à la température de Neel T N. Le tracé 1/ en fonction de la température est alors
linéaire et s'annule pour T=-TC (valeur qui n'a aucun sens physique…).
TN peut être calculé à partir du système ci-dessus en supposant qu'une aimantation spontanée
doit apparaitre à T=TN en l'absence de champ magnétique extérieur H=0 , le système est alors
homogène et peut admettre une solution non triviale si le déterminant est nul.

C'est la température de transition paramagnétique  antiferromagnétique.

Les expressions de et donnent une comparaison expérimentale de ces
deux grandeurs est représentée sur la figure ci-dessous.

MnF2 FeF2 CoF2 MnO FeO FeCl2 FeCo3

TN (K) 72 79 38 116 198 24 35

TC (K) 113 117 53 610 570 48 14

Ceci montre que  doit réellement être positif et justifie donc à postériori la supposition d'une
intégrale d'échange IAA négative, même pour les atomes d'un même sous-réseau .
Région antiferromagnétique ( T<TN )
Dans le domaine des faibles températures, reprenons l'équation complète de l'aimantation
pour chaque sous-réseau avec .

Puisque contiennent , nous avons encore un système d'équation à 2 inconnues

mais non linéaire dont la résolution n'est pas évidente.
Cas simple: aimantation spontanée . Physiquement, sans champ extérieur, les
aimantations des 2 sous-réseaux doivent être égales et opposées du fait qu'aucune direction
n'est privilégiée. L'aimantation résultante est donc nulle.
En présence d'un champ magnétique extérieur, sa direction par rapport à celles des deux
aimantations doit être prise en considération. Deux cas sont possibles:
 Champ magnétique appliqué parallèlement aux spins
 Champ magnétique appliqué perpendiculairement aux spins

a- Cas où est parallèle à et antiparallèle .

23
 PROPRIETES MAGNETIQUES DES SOLIDES

Comme le champ appliqué est toujours très inférieur au champ interne H<<M, on peut
développer la relation donnant l'aimantation M autour de x0, valeur de x pour H=0.

On écrit alors:

En remplaçant xA/B par leurs expressions:

. On en déduit:

posons on obtient une susceptibilité

b- Cas où est perpendiculaire à et .

 

Dans ce cas, et ne restent pas opposées mais font un angle  avec . L'équilibre est
atteint lorsque la résultante des champs interne et externe ne doit exercer aucun couple sur
l'aimantation. Le produit vectoriel de et doit être nul.

D'où (composante de suivant d'où

Représentation graphique de la antiferromagnétique en fonction de la température: quand la
température décroit, .

Domaine paramagnétique
Evolution de la susceptibilité en

fonction de la température dans
//
- 0 TN Température un corps antiferromagnétique.
Si l'aimantation spontanée n'a pas d'orientation privilégiée, l'orientation la plus stable (en
présence de H) est perpendiculaire au champ ( > //). L'énergie d'interaction avec le champ
(proportionnelle à - .H2) est plus faible pour .
Cependant, des orientations privilégiées de l'aimantation peuvent subvenir suite à l'anisotropie
cristalline.

2- Ferrimagnétisme.

24
 PROPRIETES MAGNETIQUES DES SOLIDES

Phénoménologiquement, les équations du ferrimagnétisme ressemblent à celles de

l'antiferromagnétisme où les champs effectifs auxquels sont soumis les sous-réseaux A et B
respectivement sont où caractérisent les
interactions entre les atomes A et B respectivement et µ l'interaction entre plus proches
voisins A-B.
A haute température la loi de Curie peut s'écrire .

A/B caractérise le moment magnétique des atomes A et leur fraction.

On aboutit dans le cas du ferrimagnétisme au système suivant:

(On retrouve le cas de l'antiferromagnétisme lorsque ).

L'équation (1) et (2) deviennent (1') et (2') en multipliant (1) et (2) par

respectivement.

En écrivant (1')+(2') et en notant nous avons:

En posant

On trouve contrairement au ferro et

antiferromagnétisme l'évolution de en fonction de la température n'est pas linéaire mais une

hyperbole.

25
 PROPRIETES MAGNETIQUES DES SOLIDES

A basse température comme pour le ferromagnétisme avec

La résolution de cette équation est complexe. Quand l'un des 2 sous-réseaux prédomine,
l'aimantation résultante est élevée comme dans le ferromagnétisme. Enfin, même pour ces cas
extrêmes, le comportement en température de l'aimantation est extrêmement dépendant de
l'importance d'un sous-réseau par rapport à l'autre.

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