See discussions, stats, and author profiles for this publication at: [Link]
net/publication/267262230
Simulation par éléments finis de la trempe libre d'un polymère semi-
cristallin
Article · August 2007
CITATIONS READS
0 60
2 authors, including:
Henri Desplats
Université Bretagne Sud
11 PUBLICATIONS 38 CITATIONS
SEE PROFILE
All content following this page was uploaded by Henri Desplats on 03 June 2016.
The user has requested enhancement of the downloaded file.
18 ème Congrès Français de Mécanique Grenoble, 27-31 août 2007
SIMULATION PAR ELEMENTS FINIS DE LA TREMPE LIBRE D’UN
POLYMERE SEMI-CRISTALLIN
Henri Desplats & Gérard Rio
Université de Bretagne-Sud
Laboratoire de Génie Mécanique et Matériaux (LG2M)
Rue de Saint Maudé, BP 92116, 56321 Lorient Cedex
[Link]@[Link]
Résumé :
Nous décrivons ici une modèlisation thermomécanique tridimensionnelle par éléments finis du refroidissement
d’un polymère semi-cristallin avec un retrait libre, à pression atmosphérique. Une formulation en coordonnées
matérielles entrainées est mise en place. Des lois de comportement de type hypoélastique sont introduites. Le
calcul du champ thermique est effectué en prenant en compte une cinétique de cristallisation anisotherme de Na-
kamura. Un couplage faible entre l’équilibre mécanique et l’équilibre thermique est réalisé. La première partie est
consacrée à la description du modèle mis en place et à sa validation sur le calcul des contraintes en fonction du
temps pour un polymère amorphe en comparaison avec des solutions analytiques disponibles dans la littérature,
Struik (1990). Dans la deuxième partie une application à un polymère semi-cristallin est réalisée. Un polypropy-
lène pour lequel des résultats expérimentaux sont disponibles dans la littérature, Guo et al. (2000), est choisi. Une
loi de comportement hypoélastique, dont les coefficients dépendent du taux de cristallinité, permet de comparer
les valeurs numériques des contraintes résiduelles aux valeurs expérimentales .
Abstract :
Here a tree dimensional finite elements thermomechanical modeling of a semi-crystalline polymer is described
applied to the free quenching at a atmospheric pressure. The element is formulated by introducing a convected
material frame notion. Hypoelastic mechanical behavior laws are used. The thermal field is calculated with a
non-isothermal kinetics with Nakamura model for cristallisation. Mechanical and thermal equilibriums are weekly
coupled. The first part is devoted to the validation of thermal stresses function of time calculations compared with
analytical solutions available in literature, Struik (1990). In the second part an application to free quenching of
semi-crystalline polymer is realised. A polypropylen, for which experimental results are available, is chosen, Guo
et al. (2000). An hypoelastic behavior law with crystallinity dependent coefficients allow comparison between
numerical and experimental results for residual stresses.
Mots-clefs :
trempe ; semi-cristallins ; éléments finis
1 Introduction
Pendant le procédé d’injection des polymères, un des procédés les plus employés pour la
mise en forme des polymères, les propriétés mécaniques et thermo-physiques changent durant
le refroidissement rapide des pièces. Ce refroidissement provoque l’apparition de contraintes
pouvant induire des déformations obérant la qualité des pièces. Nous nous limitons à l’étude des
contraintes résiduelles dues au refroidissement considérant que les contraintes de cisaillement
apparaissant lors du remplissage du moule, sont généralement très inférieures, Baaijens (1991).
L’établissement des contraintes dans l’épaisseur d’une plaque mince s’obtient par l’action
conjointe de la rétraction thermique et de l’effet raidisseur de l’épaisseur solidifiée. Qualita-
tivement, l’évolution observée est la suivante : les premières couches de matière se rétractent
1
18 ème Congrès Français de Mécanique Grenoble, 27-31 août 2007
quasi-librement, avec une légère traction. Les couches se solidifiant par la suite seront génées
par les premières couches solidifiées, mettant celles-ci en compression et les dernières couches
se solidifiant à coeur en traction. Dans un moule d’injection, les principales différences se si-
tuent d’une part au niveau des premières couches qui sont empéchées de se rétracter du fait du
moule, et qui sont donc sollicitées en traction, et d’autre part au niveau des pressions imposées
lors de la phase de compactage.
Pour les polymères semi-cristallins, nous supposons que le module d’Young du polymère
amorphe liquide est quasi-nul, et que celui du polymère semi-cristallin solidifié est donné par
une loi de mélange, fonction du pourcentage de matière cristallin ; entre ces deux limites son
évolution est donnée à partir de l’évolution du taux de cristallinité. Une première étude, Des-
plats (2005), de la cristallisation en trempe libre a montré qu’une cinétique de Nakamura était
pertinente pour décrire l’évolution du taux de cristallinité local en fonction de la vitesse de re-
froidissement. Le modèle thermique introduit dans un code d’éléments finis en trois dimensions
est ici couplé avec un modèle mécanique en coordonnées matérielles entrainées.
La première partie est consacrée à la validation du calcul des contraintes résiduelles en com-
paraison avec des solutions analytiques disponibles dans la littérature Struik (1990). Dans la
deuxième partie une application à des polymères semi-cristallins est réalisée. Un polypropylène
pour lequel des résultats expérimentaux sont disponibles dans la littérature Guo et al. (2000)
est choisi.
2 Modèlisation
2.1 Modèle mécanique
La vitesse de déformation D est décomposée en une partie purement mécanique et une
seconde partie purement thermique sphérique :
D = Dmeca + Dtherm (1)
La mesure de déformation utilisée est celle d’Almansi. Le taux de déformation thermique
du à la dilatation, caractérisée par le tenseur de dilatation isotrope α est donné par l’expression :
therm ∂T ∂T
Dij = α δij = α gij (2)
∂t ∂t
avec gij les composantes du tenseur métrique. Pour prendre en compte l’historique du compor-
tement, on retient une loi de comportement hypoélastique isotrope, soit Dmeca = D − Dtherm
et :
σ̇ meca = EDmeca (3)
Le taux de déformation est intégré de manière cohérente avec la mesure de déformation i.e. Dij
correspond à la dérivée de Lee deux fois covariantes de εij . Le tenseur d’élasticité supposé iso-
trope E est calculé à partir d’un module d’Young dépendant de la température, et dans pour les
polymères semi-cristallins du taux de cristallinité. En ce qui concerne les polymères amorphes
on suppose une variation brutale du module d’Young lors du passage de l’état liquide (raideur
quasi-nulle) à l’état solide. Pour les polymères semi-cristalins, on adopte une hypothèse d’addi-
tivité des accroissements de contraintes entre chacune des phases amorphe et cristalline. Nous
supposons une évolution du tenseur d’élasticité fonction du taux de cristallinité c variant locale-
ment au cours du temps, donné en fonction des tenseurs d’élasticité des phase amorphe (indice
a) et cristalline (indice c), par :
E(c) = cEc + (1 − c)Ea (4)
2
18 ème Congrès Français de Mécanique Grenoble, 27-31 août 2007
2.2 Modèle thermique et cristallisation
Dans l’équation de propagation de la chaleur, où figure un terme source du à la cristallisa-
tion, le taux de cristallinité c(t) est calculé à partir de la forme intégrale donné par Nakamura,
généralisant la théorie d’Avrami qui donne :
Z t n
c(t) = 1 − exp − K (T ) (5)
0
où K(T ) est une fonction de la température T , relié au demi-temps de cristallisation t1/2 par
la relation suivante :
1
K(T ) = [ln(2)]1/n (6)
t1/2
et le temps de demi-cristallisation donné par référence Isayev et al. (1997) :
Ea Kg
t1/2 = (t1/2 )0 exp − exp − (7)
R(T − Td ) T (Tm − T )f
A un instant donné, une fois l’équilibre thermique atteint, l’équilibre mécanique est dé-
terminé en fonction des températures et taux de cristallinité : les déplacements ainsi obtenus
permettent de calculer un nouvel équilibre thermique. Ensuite une nouvelle incrémentation en
temps est effectuée.
3 Validation
3.1 Expressions de la solution analytique
Dans le cas d’une trempe libre, il existe des solutions analytiques, Struik (1990), de l’évo-
lution spatio-temporelle des contraintes. Les différentes hypothèses permettant de calculer les
contraintes sous forme analytique sont les suivantes. La plaque d’épaisseur 2e, dans la direction
z, et de dimensions latérales (suivant les directions x et y) infinies est initialement à température
constante Ti supérieure à la température de solidification Ts du matériau. Le refroidissement sur
les parois externes se fait symétriquement de part et d’autre du plan médian, qui constitue alors
un plan de symétrie pour le refroidissement s’effectuant par convection avec une température T0
de convection et un coefficient de transfert convectif h. Les contraintes sont supposées planes
dans le plan (x, y).
Au dessus de la température de fusion le matériau est supposé être un "fluide" de module
d’Young nul. En dessous de la température de fusion, le module d’Young E est constant.
Le tenseur de dilatation est également isotrope et constant, caractérisé par α, pour des varia-
tions de température entre la température initiale Ti et la température finale T0 .
La contrainte à l’instant t et à la position z (origine au centre de la plaque) est :
Z t Z e
αE 1 ∂T
σxx (z, t) = σyy (z, t) = Ts − T (z, t) + (ζ, τ ) dζ dτ
1−ν ts (z) e − es (τ ) es (τ ) ∂t
Les intégrations sont effectuées d’une part entre l’instant ts (z), instant où le front de solidifi-
cation atteint la cote z, et l’instant courant t, et d’autre part dans l’épaisseur de la zone solidifiée
à l’instant t, comprise entre es (t), position du front à l’instant t et e la surface libre.
3
18 ème Congrès Français de Mécanique Grenoble, 27-31 août 2007
Cette expression est vérifiée pour une variation de température donnée par l’expression sui-
vante en fonction du nombre de Biot Bi = h.e/k, où k est la conductivité thermique du poly-
mère, a sa diffusivité thermique.
∞ 2
X −βi a βi
T (z, t) = Di exp 2
t cos z (8)
i=1
e e
2 Bi sin(βi )
Di = avec βi tan(βi ) = Bi (9)
βi (sin2 (βi ) + Bi)
Les valeurs de ts (z) et es (t) sont déterminées à partir de l’expression précédente de la tem-
pérature. Le profil de la propagation du front de fusion, donné par l’isotherme Ts , en fonction du
temps est donné sur la figure 1. Numériquement et analytiquement les profils de températures,
et de front de solidification, se superposent, voir figure 1 . La figure 1 permet la détermination
des vitesses de front de solidification de l’ordre de 0.1mm/s en peau.
calcul numerique
1 calcul analytique
0.8
Z (mm)
0.6
0.4
0.2
0
0 2 4 6 8 10 12 14
temps (s)
F IG . 1 – Propagation du front de fusion
3.2 Contraintes dans les polymères amorphes
Les maillages d’héxaèdres quadratiques (128 éléments, 785 noeuds) utilisés sont des hui-
tièmes de demi-plaque mince de dimensions généralement 100 mm × 100 mm × 1 mm
avec conditions de symétrie, et de retrait libre. Le polymère choisi est un polystyrène, "PS Lac-
qrène 1541" produit par Atofina, dont les caractéristiques mécaniques et thermophysiques sont
extraites des bases de données CAMPUS et Moldflow.
On vérifie l’égalité des contraintes SigXX et SigY Y suivant les directions du plan, ainsi
que la quasi-nullité des contraintes SigZZ suivant la troisième direction. Un exemple de calcul
de contraintes en éléments finis est donné d’une part sur la figure 3 à une position proche du
centre, et d’autre part sur la figure 2 à une position proche de la peau (surface libre, Z = 1mm),
pour un nombre de Biot Bi = 3.
A un instant de 50 secondes après le début du refroidissement le profil des contraintes rési-
duelles à l’allure donné par la figure 4.
4
18 ème Congrès Français de Mécanique Grenoble, 27-31 août 2007
10
0 calcul numerique calcul numerique
solution analytique solution analytique
-5 8
SigXX (MPa)
SigXX (MPa)
-10 6
-15 4
-20 2
-25 0
0 10 20 30 40 50 0 10 20 30 40 50
temps (s) temps (s)
F IG . 2 – Evolution temporelle de la F IG . 3 – Evolution temporelle de la contrainte
contrainte en peau au centre
15
calcul numerique
solution analytique
10
5
SigXX (MPa)
-5
-10
-15
-20
-25
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1
Z(mm)
F IG . 4 – Profil de contraintes SigXX après 50 secondes
4 Contraintes résiduelles dans les polymères semi-cristallins
Des calculs correspondant à des conditions différentes de trempe libre dans de l’eau (h =
350W m−2 K −1 , Bi = 1, 8) à 25◦ C et 45◦ C sont comparés à des résultats expérimentaux, figure
5. Le polypropylène choisi est un "Profax PP-6823" dont les données mécaniques et physico-
thermiques sont données par Guo et al. (2000). En ce qui concerne le coefficient de dilatation
il est supposé constant égal à 1, 42 10−4 K −1 . On peut observer en particulier que les profils
de contraintes numériques se croisent près de la moitié de la demi-épaisseur, de la même façon
que les profils de contraintes expérimentaux. Les valeurs calculées sont surestimées au centre.
5 Conclusions
Un modèle éléments finis permettant la simulation de la trempe libre de polymères semi-
cristallins en trois dimensions a été développé. Le comportement thermo-mécanique de chacune
5
18 ème Congrès Français de Mécanique Grenoble, 27-31 août 2007
Experiment Guo : Tinit=180C Teau = 25C
10 Experiment Guo : Tinit=190C Teau = 45C
calcul maillage final Tinit=180C Teau = 25C
calcul maillage final Tinit=190C Teau = 45C
5
SigXX (MPa)
-5
-10
-15
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1
Z/e
F IG . 5 – Comparaison de contraintes SigXX finales calculées avec expérimentation Guo et
al. (2000) pour un propylène
des phases amorphe et cristalline est décrit par des comportements hypoélastiques. Une dilata-
tion isotrope est prise en compte et une cinétique de cristallisation de Nakamura a été introduite
dans le modèle thermique. Les équations des équilibres mécanique et thermique sont résolues
de manière faiblement couplé. Une validation a été effectuée dans le cas d’une trempe libre par
comparaison des résultats de l’évolution des contraintes au cours du temps en différentes posi-
tions dans l’épaisseur d’une plaque en polymère amorphe. Des comparaisons de bonne qualité,
entre valeurs numériques et expérimentales de contraintes résiduelles ont été obtenues pour des
trempes libres d’un polypropylène semi-cristallin dans de l’eau.
Les travaux se poursuivent par l’étude du refroidissement prenant en compte l’effet de la
pression. Pour ce faire, des lois d’état (loi de Tait, loi de Spencer Gillmore) reliant le volume
spécifique à la température et à la pression, permettant le calcul de coefficients de compressibilté
et de dilatation locaux, sont utilisées.
Références
Baaijens F.T.P. 1991 Calculation of Residual Stresses in Injection Moulded Products Rheol.
Acta, 30, 284
H. Desplats 2005 Predictions of cristallinity for semicrystalline polymers by finite elements me-
thod for non-isothermal cooling Numerical Heat Transfer 2005, September 13-16, Gliwice-
Cracow, Poland, Eds. : A. Nowak, R.A. Biaecki
X. Guo, A. I. Isayev 2000 Thermal Residual Stresses in Freely Quenched Slabs of Semicrystal-
line Polymers : Simulation and Experiment, Journal of Applied Polymer Science Vol. 75, pp
1404-1415
A. I. Isayev, B. F. Catignani 1997 Crystallization and Microstructure in Quenched Slabs of
Various Molecular Weight Polypropylenes Polym Eng Sci,Vol. 37, No. 9
L.C.E. Struik L.C.E. 1990 Internal Stresses, dimensional instabilities and molecular orientations
in plastics, John Wiley and Sons ed
View publication stats