Microscopie Electronique en
Transmission
Le principe de la microscopie électronique en transmission
(MET) utilise le caractère ondulatoire des électrons en
mouvement : un faisceau électronique est une onde
électromagnétique, on peut donc faire de la diffraction
électronique. Il est d’autre part possible de réaliser des lentilles
électromagnétiques: diffraction + lentilles = microscopie en
transmission.
La résolution limite d’un microscope fonctionnant avec un
rayonnement électromagnétique s’écrit:
D = 0.61λ/nsinθ
λ longueur du rayonnement, θ angle d’ouverture de la lentille
objectif, n indice du milieu entre objet et objectif
λ pour un faisceau de 200kV = 0.0025nm
Mais la meilleure résolution pour un microscope de 200kV n’est que de
0.18nm à cause des aberrations de la lentille objectif.
La MET fonctionne classiquement avec un faisceau « large » et fixe.
Mais il est également possible d’utiliser des petits faisceaux (<1nm), en
sonde fixe (par exemple pour faire de l’EDX locale) ou en balayage
(Scanning Transmission Electron Microscopy).
Quelques caractéristiques de la MET:
Très bonne résolution (atomique)
Large gamme de grandissement (2000 à 1.5M)
Origine du contraste : contraste de diffraction
Préparation des objets longue et complexe (épaisseur<300nm)
Technique destructive
Petits volumes sondés (quelques µm2×épaisseur)
électrons Auger
électrons rétrodiffusés
électrons secondaires
Photons X : analyse chimique Photons visibles : cathodoluminescence
Échantillon mince
Électrons diffusés Électrons diffusés
élastiquement : inélastiquement :
diffraction + analyse par pertes
imagerie d’énergie
Faisceau transmis
Fonctionnement de la lentille objectif
objet
Lentille
objectif
Plan focal : diffraction
Plan image : image
Plan focal
simultanément
Plan image
Source d’électrons
Lentilles condenseurs
objet
Lentille objectif
Schéma général d’un Plan focal
1ère image intermédiaire
MET
Lentille
Mode image intermédiaire
2ème image
Mode diffraction intermédiaire
Lentille de
projection
écran écran
Image Diffraction
Différents modes d’imagerie
Conventional TEM : CTEM
Faisceau incident
objet
Lentille objectif
-g 0 g -2g -g 0
diaphragme
Champ clair Champ sombre
Pour réaliser des images CTEM, on se place généralement dans des
conditions 2 ondes: on oriente l’objet de façon telle que la diffraction ne
contient que 2 taches: le tache transmise et une tache de diffraction g.
Dans ce cas, l’image en champ clair représente la distribution de
l’intensité transmise à la sortie de l’objet et l’image en champ sombre la
distribution de l’intensité diffractée.
Dans l’image en champ sombre, on observera un contraste entre 2 point
si l’intensité diffractée en ces 2 points de l’objet est différente.
En CTEM, on observe des contrastes de diffraction.
L’intensité diffractée est fonction de: - composition chimique
- épaisseur
- contraintes
- présence de défauts cristallins
- ….
Un défaut cristallin de champ de déplacement R ne sera pas en
contraste dans un champ sombre g si:
R.g = m entier
Si m = 0, R⊥g : si on trouve 2 réflexions pour lesquelles le contraste
du défaut n’existe pas, on détermine la direction de R et on peut
remonter à la nature du défaut cristallin.
High Resolution TEM: HRTEM
-g 0 g
L’image haute résolution provient des interférences entre les
faisceaux sélectionnés par le diaphragme objectif.
La relation directe image haute résolution-positions atomiques
l’objet n’est pas directe. Pour pouvoir interpréter les images
haute résolution en termes de position atomique, il est nécessaire
de réaliser des simulations d’image.
Par contre, les périodicités de la structure sont présentent dans
les images (les différents g). On peut donc obtenir beaucoup
d’informations des images haute résolution mais il faut garder
en mémoire que ce ne sont pas forcément des images avec une
résolution atomique.
Axe de zone [11-20]
La détermination de la structure atomique d’un défaut cristallin se fait
en comparant les images simulées à partir d’un modèle atomique aux
images expérimentales.
Modèle atomique
simulation
Comparaison simulation-
expérience
Dans la mesure du possible, il faut réaliser une série focale (une série
d’images pour des défocalisations différentes) et les comparer aux
simulations.
Vue plane
Section transverse
Section transverse
Section transverse
Caractérisation des interfaces III-N/substrats
GaN EPVOM: la
nitruration du saphir à
1080°C (7min.) sous NH3
conduit à la formation 1nm
d’une couche fine (≈10 a
couches atomiques) de
nitrure.
b
La mesure des paramètres
dans le plan et
perpendiculairement au
plan permet de conclure
d(10-10) d(0002) que la couche de
AlN 0.2695 0.249 nitruration est de l’AlN
Nitruration 0.2655 0.245- non stoechiomètrique
0.249 (lacunes ou présence
d’O)
Dépôt d’une couche de
nucléation conductrice
d’AlGaN sur SiC: on a une
séparation de phase entre
une couche de mouillage
très fine riche en Al et des
îlots en Ga pur.
Couches de nucléation
Couche de nucléation GaN/saphir (600°C): structure colonnaire,
majoritairement cubique
Vue plane : moirés
Taille des colonnes: 8-30nm, tilt ≈1.5°, twist jusqu’à 8°
Fautes d’empilement dans le plan basal:
Intrinsèques : translation du réseau
Faute I1: ABABABCBCBCB
c
Faute I2: ABABABCACACA b c
b
c
b
a b
a
Extrinsèque : introduction d’un plan
Faute E: ABABACBABAB Faute I1
La transformation cubique-hexagonal
se fait par introduction de fautes
intrinsèques.
Microstructure des couches EPVOM
Croissance 2D Croissance 3D
>1010cm-2
La détermination précise de la
densité de dislocations nécessite
des observations en vue plane.
Les zones observables en vue
plane ont des tailles de quelques
microns2.
108 [Link]-2 = 1
dislocation.µm-2.
Donc, pour des densités de
dislocations inférieures à 108cm-2,
la MET n’est pas le meilleure
technique pour un comptage des
dislocations avec une bonne
statistique. 7.108cm-2
a = 1/3<11-20>
c = <0001>
a+c = 1/3<11-23>
a
c b a c a+c
a+c g
{11-20} contraste éteinte contraste
{0002} éteinte contraste contraste
Boucles de dislocations observées principalement proches
de l’interface (zone de croissance 3D)
a
Système de glissement observés:
c <11-20> {10-10}
a+c <11-23> {10-10}
Échantillon T48 (croissance 3D):
densité totale 7.108cm-2.
Même densité de a et a+c
20 fois moins de c
Croissance 2D: densité totale ≈ 1010cm-2
densité a ≈ 109-1010 cm-2 densité a+c ≈ 108cm-2
Densité c ≈ 107cm-2
Croissance 3D: densité totale ≈ 108cm-2
densité a ≈ densité a+c ≈ 108cm-2
Densité c ≈ 107cm-2
La croissance 3D permet d’augmenter la taille des domaines et
donc de diminuer la densité des dislocations qui accommodent
les twist entre domaines, les dislocations de type a.
L’état de l’art pour des couches de GaN déposées directement
sur saphir est de 7.7 107 cm-2 avec des surfaces lisses (rms =
7nm ) sur 80µm-2.
ELO 2 étapes
Les dislocations se courbent
dès qu’elles rencontrent une
facette latérale.
Systèmes de glissement
a a après courbure des
dislocations:
c c <11-20> (0001)
a+c a+c
<11-23> {10-10}
<11-23> {11-22}
<0001> {10-10}
Joint de Joint de
coalescence coalescence
Densité minimum
observée entre 2 joints
de coalescence =
5×106cm-2
fenêtre
Étude de la polarité
GaN/saphir, GaN/Si ⇒ matériau polaire sur un substrat non
polaire:
Les couches sont-elles unipolaires?
Quelle est leur polarité?
Est-il possible de contrôler la polarité?
Identification des inversion de domaines
Champ sombre (0002) et (000-2) en
axe de zone non-centrosymétrique :
on a une inversion du contraste
matrice/inversion de domaine(ID)
entre les 2 champs sombres.
On a des inversions de domaine
colonnaires qui traversent les
couches (EPVOM et EJM). Une
optimisation des conditions de
nucléation conduit à une élimination
des ces ID.
Structure atomique des parois d’inversion de domaines
[Link], P. Ruterana, G. Nouet, J. Appl. Phys. 82, 2176 (1997).
Les parois d’inversion de domaine sont situées dans des
plans {10-10} : on utilise des observations HRTEM en axe
de zone (1-210) pour étudier leur structure atomique.
3 types de modèles:
Modèle de Holt : échange Ga-N
Modèle Austerman-Gehman: Le réseau N reste inchangé
Modèle V: inversion + translation ½[0001]
V1 V2
expérience
Comparaison simulations-expérience, défocalisation 59nm,
épaisseur 5nm ⇒ le modèle H2 semble le meilleur.
Comparaison simulations-expérience pour une série focale
⇒ Confirmation du modèle H2
Détermination absolue de la polarité
Pour déterminer la polarité des couches, on réalise des
expériences de diffraction en faisceau convergent: le faisceau
incident converge sur l’échantillon au lieu d’être parallèle en
diffraction classique. Les tâches de diffraction sont des disques
dont le diamètre dépend de l’angle convergence du faisceau.
Dans les cas d’une structure non-centrosymétrique, on observe
des variations de l’intensité dans les disques différentes pour les
réflexions +g et –g.
90nm 120nm 180nm
La détermination de la polarité absolue de la couche nécessite
l’étalonnage du microscope c’est à dire la détermination de l’angle de
rotation entre diffraction et image.
EPVOM: buffer GaN = polarité Ga
buffer AlN : polarité N observée
EJM source NH3: buffer GaN = polarité Ga
}
buffer AlN = polarité N
EJM source plasma: sans buffer = polarité N
Stutzmann et al., phys. Stat.
Sol. B 228 (2001) 505
buffer AlN = polarité Ga
Inversion de polarité
induite par le dopage Mg
Fautes d’empilements prismatiques
Succession de fautes d’empilement
basales (BSF) de type I1 et de faute
d’empilement dans des plans
prismatiques {11-20}(PSF).
Ces défauts existent dans des couches
sur saphir non optimisées et dans des
couches d’AlN sur SiC (liées à
l’existence de marche mono-atomique
sur la surface de SiC: P. Vermaut, P.
Ruterana, G. Nouet, H. Morkoc, Phil.
Mag. A 75 (1997) 239.
Modèle atomique,
comparaison images
expérimentales-image
simulées
Autres défauts cristallins
nanopipes
(11-20)
(0002)
(10-10)
Les nanopipes sont des dislocations c
(ou a+c) à cœur vide. Des boucles de
ces dislocations peuvent être observées.
Leur formation est favorisée par la
présence d’impuretés Si et O (liliental-
Weber et al. Phys. Rev. Lett.79 (1997) 2835; J.
Elsner Appl. Phys. Lett. 73 (1998) 3530).
V-defects (pinholes…)
Les V-defects sont des pyramides
ouvertes inversées avec des
facettes {10-11}. Ils se forment
près de la surface à la terminaison
de dislocations, principalement de
type a+c. On les rencontre surtout
dans l’ InGaN. X.H. Wu et al, Appl.
Phys. Lett. 72 (1998) 692.
Miroir de Bragg AlGaN/AlN EJM
Naissance de dislocations de type
a dans le miroir de Bragg :
relaxation (partielle) de L’AlGaN
Mesure précise de l’épaisseur
des couches.
Mise en évidence d’un
phénomène de séparation de
phase dans l’ AlGaN