Facultad de Ciencias, UNAM
Termoluminiscencia.
Barrera Anzaldo, Carlos Rodolfo; Olvera Millan, Diego
2 de Marzo de 2016
Abstract
Se estudiaron las propiedades termoluminiscentes de dos tipos de dosmetros termoluminiscentes.
El primero de ellos est
a hecho fluoruro de litio dopado con magnesio y titanio (LiF : M g, T i), conocido
comercialmente como TLD-100; y el otro esta hecho de fluoruro de calcio dopado con disprocio (CaF2 :
Dy), conocido comercialmente como TLD-200. Para el TLD-100, se eligieron dos protocolos de recocido
diferentes y se analiz
o c
omo cambi
o la curva de brillo despues de ser irradiado con radiacion de una
fuente de radiaci
on de Cesio 137 cuya actividad actual es de 1.50C. Para el TLD-200, se analiz
o el
cambio en la curva de brillo al ser analizados inmediatamente despues de irradiar y 72 horas despues
de irradiarse, utilizando en este caso una fuente de radiacion de Cesio 137 y una actividad actual
de 0.75C. Por u
ltimo, se irradiaron varios cristales de TLD-200 con una fuente de Americio 241 con
una actividad de 1.00C durante distintos tiempos y se analizo la respuesta termoluminiscente en cada
caso, obteniendo una respuesta lineal con un coeficiente de regresion de 0.9955.
Introducci
on: Termoluminiscencia
Desde un punto de vista microsc
opico, la termoluminiscencia consiste en una perturbacion de un sistema
electronico de materiales aislantes o semiconductores, de un estado de equilibrio termodinamico, mediante la absorcion de energa externa, es decir, producida por radiacion ionizante. Esto hace que el estado
electronico de un material entre en un estado metaestable. Despues de esto, se realiza una estimulaci
on
termica para relajar al sistema y regresarlo a su condicion de equilibrio.
Macroscopicamente, la termoluminiscencia es el fenomeno de emision de luz de un cristal estimulado
termicamente, desp
ues de haber sido excitado (es decir, ionizado con radiacion); la termoluminiscencia es
un caso de fosforescencia observada en los materiales sometido a un incremento continuo de temperatura.
Una grafica de la intensidad de la luz emitida como funcion de la temperatura es llamada curva de brillo.
Una curva de brillo puede tener uno o mas maximos, llamados picos de brillo, los cuales corresponden
cada uno a un nivel de energa.
Para tratar de explicar el fen
omeno de TL se puede usar el modelo de bandas de energa, asumiendo
1
Figura 1.- Diagrama de energa para un cristal con un cierto n
umero de defectos distribudos entre la
banda de conducci
on (CB) y la banda de Valencia (VB). Los crculos abiertos son electrones.
Figura 2.- Redistribuci
on de los electrones despues de la irradiaci
on.
la existencia de estados excitados de energa en la banda prohibida. Estos estados metaestables se deben
a defectos en la estructura del s
olido y pueden desempe
nar el papel de trampas o centros de recombinaci
on.
Las figuras 1 y 2 muestran un diagrama de energas de un cristal que tiene un cierto n
umero de defectos distribudos entre la banda de conduccion y la banda de valencia. En condiciones de equilibrio
termico, es decir, T = 0K, todos los niveles de defectos, hasta el nivel de Fermi F , son ocupados por
electrones. Los dem
as niveles est
an vacos: los electrones y la red del cristal estan en equilibrio termico
El sistema puede ser perturbado con radiacion ionizante. Bajo irradiacion los electrones en los niveles
de defectos o en la banda de valencia ganan energa y empiezan a subir a otros niveles mas energeticos,
sobre el nivel de Fermi. Despues de la irradiacion, toma lugar un proceso de redistribucion y el sistema
excitado regresa al equilibrio. El tiempo requerido para que el material regrese al equilibrio depende del
material utiliado, de los niveles de defectos y de la temperatura.
El proceso de emisi
on luminosa durante el calentamiento del cristal implca la desocupacion de las
trampas en el cristal, dando lugar a la formacion de la curva de brillo.
Materiales termoluminiscentes
Un dosmetro termoluminiscente (TLD) es un instrumento de medicion de la radiacion absorbida como
funcion de la luz emitida por el cristal termoluminiscente. En la practica existen muchos materiales que
se utilizan para la elaboraci
on de TLDs, destacando la familia de los fluoruros de litio y de los fluoruros
de calcio. En general, las caractersticas que deben de considerarse para la eleccion de un material Tl
para ser utilizado para la elaboraci
on de un TLD son las siguientes:
2
una alta concentraci
on de trampas y una alta eficiencia en la emision de luz asociada al proceso de
recombinaci
on de agujeros y electrones.
un almacenaje estable de las trampas en el cristal, en funcion del tiempo de irradiacion y de la
temperatura.
una curva de brillo muy simple
que el pico principal en la curva de brillo corresponda a una temperatura en el rango de 180 a 250
grados Celsius.
entre otras.
Proceso de recocido
El proceso de recocido es el tratamiento termico necesario para borrar cualquier memoria de la irradiaci
on
en el dosmetro. Algunos materiales termoluminiscentes requieren un proceso de recocido muy complejo.
El recocido en una alta temperaturas se requiere para limpiar las trampas en la red del dosmetro, para
que no sean indebidas y produzcan cambios en la respuesta del dosmetro que no sean deseados. El
recocido a una baja temperatura se utiliza para estabilizar y agregar trampas a bajas temperaturas . La
combinacion de estos dos recocidos es un recocido termico estandar o un protocolo de recocido.
Las propiedades termoluminiscentes exhibidas por un fluoruro dependen fuertemente del tipo de recocido termico utilizado previo a la irradiacion. Se han estudiadio varios protocolos de recocido para los
principales materiales termoluminiscentes. En esta practica se escogeran dos protocolos de recocido diferentes para un TLD-100 y se analizar
an los cambios en la curva de brillo.
Objetivos
Los objetivos que se estudiaron en esta practica fueron:
Analizar la forma de las curvas de brillo de un TLD-100 y un TLD-200.
Estudiar los cambios cualitativos en las curvas de brillo (forma de la curva, ubicacion de los m
aximos)
en dos TLD-100 al cambiar el protocolo de recocido.
Analizar los cambios cualitativos en las curvas de brillo al cambiar el tiempo de esperar despues de
ser irradiado en un TLD-200.
Estudiar la relaci
on entre la respuesta de un TLD-200 (carga total emitida) y el tiempo de irradiaci
on
en 4 TLDs-200.
Material
Cristales termoluminiscentes TLD-100 y TLD-200.
Cilindro de gas Nitr
ogeno de alta pureza.
Plancha met
alica especial para horneado de los cristales.
Portadosmetros.
Fuentes de radiaci
on ionizante: Dos fuentes de Cesio 137 (radiacion ) y una de Americio 241
(partculas ).
3
Horno
Mufla
Lector termoluminiscente.
Computadora PC con programa WinRems.
Desarrollo Experimental
Para calcular la curva de brillo de cada uno de los TLDs se utilizo un lector HARSHAWTLD3500 con el
software WinREMS. En los dos primeros analisis el proceso de irradiacion de rayos fue el siguiente: se
colocaron los TLDs de una c
apsula de medicamento y esa capsula fue colocada encima de la fuente sellada
durante los tiempos indicados en cada an
alisis (figura 3). Para el proceso de irradiacion de partculas ,
se colocaron los TLD encima de la fuente sellada, directamente.
Figura 3.- Esquema de la posici
on de la c
apsula que contiene los TLD para la irradiaci
on de rayos .
La fuente sellada (azul) se coloca debajo de la pastilla, lo m
as cercano posible a la fuente.
An
alisis de cambio de protocolo de recocido para el TLD-100
Para este analisis, se tomaron dos TLD-100 y se sometieron a dsitintos protocolos de recocido:
1.- El primer protocolo consisti
o en un calentamiento de 30 minutos a 415 C en la mufla y luego un
calentamiento de 60 minutos a 100 C en el horno.
2.- El segundo protocolo consisti
o en un calentamiento de 30 minutos a 415 C en la mufla.
3.- El tercer protocolo consisti
o en un calentamiento de 30 minutos a 415 C en la mufla y luego un
calentamiento de 60 minutos a 200 C en el horno.
En cada caso, la irradiaci
on de los TLD-100 fue la misma: se utilizo una fuente radioactiva de Cesio
137 emitiendo radiaci
on de una energa de 0.66M eV y una actividad de 1.50C, durante 44.60 horas.
An
alisis del cambio del tiempo de espera para leer un TLD-200
Para este analisis, se utiliz
o un TLD-200 y se irradio con partculas de 0.66M eV provenientes de
una fuente radioactiva de Cesio 137 con una actividad de 0.75C, durante 45.35 horas. El protocolo de
recocido fue el mismo en todo el an
alisis: 30 minutos a 415 C en la mufla. El procedimiento es el siguiente:
4
1.- En primer lugar, se horne
o el TLD-200 siguiendo el protocolo elegido y se irradio con la fuente el
tiempo indicado. Inmediatamente despues de ser retirado de la fuente, se calculo la curva de brillo.
2.- Despues, se volve
o a hornear siguiendo el protocolo elegido y se irradio con la fuente el tiempo
indicado. La curva de brillo fue calculada 72.87 horas despues de haber sido irradiados.
An
alisis de la respuesta del TLD-200 con la cantidad de radiaci
on recibida
Para este analisis, se tomaron 12 dosmetros TLD-200 y fueron expuestos a radiacion ionizante en forma
de partculas con una energa entre 5.443M eV y 5.486M eV que proceden de una fuente radioactiva de
Americio 241 con una actividad de 1.00C.
Se tomaron de dos en dos los dosmetros y fueron irradiados los siguientes intervalos de tiempo: 30,
60, 90, 120, 150 y 180 segundos.
Despues de analizarse con el lector, se sometieron a un proceso de recocido siguiendo el protocolo utilizado
en el analisis del TLD-200 y se repiti
o el procedimiento. Se tomo el mismo par de dosmetros y fueron
expuestos el mismo intervalo de tiempo en cada caso.
Con esto se tuvieron 4 curvas de brillo para cada intervalo de tiempo, las cuales fueron promediadas
en una sola curva de brillo, tomando la carga total recibida por el lector como dato proporcional a la
intensidad luminosa captada por el lector.
Es importante recalcar que en este an
alisis se esta suponiendo que el tiempo de irradiacion es proporcional
a la cantidad de energa absorbida por el TLD al ser irradiado ese tiempo.
Resultados
An
alisis de cambio de protocolo de recocido para el TLD-100
Los resultados de las curvas de brillo para el primer TLD-100 se muestran en la figura 4. La curva azul
representa al primer protocolo, la curva verde representa al segundo protocolo y la curva roja representa al
tercer protocolo. La carga total en cada una de las curvas son: 7781.66nC para la curva azul, 40869.74nC
para la curva verde y 38395.06nC para la curva roja.
Para el segundo TLD-100, las curvas son muy parecidas y son mostradas en la figura 5. Al igual que
en la grafica anterior, la curva azul representa al primer protocolo, la curva verde representa al segundo
protocolo y la curva roja representa al tercer protocolo. La carga total en cada una de las curvas son:
6462.20nC para la curva azul, 34979.98nC para la curva verde y 30385.44nC para la curva roja.
An
alisis del cambio del tiempo de espera para leer un TLD-200
Al hacer el analisis descrito en el desarrollo experimental, las curvas de brillo obtenidas son las mistradas
en la Figura 6. En este caso, la curva azul representa a la curva de brillo analizada inmediatamente
despues de ser irradiado y la curva verde representa la curva de brillo analizada 72 horas despues de ser
irradiado. En este caso las cargas totales son: 3614.12nC para la curva azul y 3439.17nC para la curva
verde.
Figura 4.- Gr
afica normalizada de las tres curvas de brillo del primer TLD-100. La curva azul es la
curva de brillo usando el protocolo 1, la verde es con el protocolo 2 y la roja es con el protocolo 3.
An
alisis de la respuesta del TLD-200 con la cantidad de radiaci
on recibida
Bajo la suposici
on de que la carga total recibida por el lector del TLD es proporcional a la intensidad
de la luz emitida por el TLD y que el tiempo de irradiacion es proporcional a la cantidad de radiaci
on
recibida, se har
a un an
alisis de la carga total recibida contra el tiempo de irradiacion.
En cada tiempo de irradiaci
on se tienen 4 diferentes curvas de brillo. Eso da 4 diferentes cargas totales recibidas por el lector para cada tiempo. Se hizo un promedio de esas 4 cargas totales y esos
promedios se muestran en la tabla 1. En cada caso se incluye la desviacion estandar de los 4 datos y se
toma como incertidumbre sobre el promedio. En la figura 8 se exponen los datos de la tabla 1 y se a
nade
la recta de mnimos cuadrados. Esta recta resulto con un coeficiente de regresion de 0.9955.
Tiempo [s] Carga total [C] Incertidumbre [C]
30
241
73
60
333
65
90
495
70
120
694
24
150
874
75
180
1042
55
Tabla 1.- Datos de los promedios de las cargas totales de las 4 curvas de brillo en cada tiempo de
exposici
on a la radiaci
on.
Figura 5.- Gr
afica normalizada de las tres curvas de brillo del segundo TLD-100. La curva azul es la
curva de brillo usando el protocolo 1, la verde es con el protocolo 2 y la roja es con el protocolo 3.
Discusi
on y conclusiones.
An
alisis de cambio de protocolo de recocido para el TLD-100
Para el primer TLD-100, las gr
aficas muestran que los dos primeros protocolos de recocido utilizados dan
curvas de brillo muy similares, mientras que el tercer protocolo cambia radicalmente la curva de brillo.
El mismo resultado es observado en el segundo TLD-100.
Tomando en cuenta que a pesar de que las curvas de brillo en los dos primeros protocolos son muy
similares, las gr
aficas est
an normalizadas. En el primer protocolo la carga total registrada por el detector
es de 7781.66nC, mientras que para el segundo protocolo es de 40869.74nC, que es un orden de magnitud
mayor. Se puede concluir que el segundo protocolo no borro toda la informacion residual que dej
o la
primera irradiaci
on. Esto hizo que esos niveles quedaran excitados y al ser ledos de nuevo arrojaron
mayor intensidad de luz. Teniendo en cuenta que el primer protocolo tiene un proceso de recocido de
una hora a 100 C que el segundo protocolo no tiene, se concluye que este segundo horneado en efecto es
necesario para eliminar la memoria completamente en el TLD.
Ademas, los puntos donde se alcanzan los maximos son ligeramente diferentes en estas dos curvas. Para
el primer protocolo los m
aximos son alcanzados a temperaturas menores respecto a la curva en el segundo
protocolo. Para el segundo an
alisis esto se invierte.
La tercera curva (roja en ambos casos), proviene del tercer protocolo de recocido elegido. Esta curva
es cualitativamente muy diferente a las otras dos. Por ejemplo, esta curva solo tiene dos maximos apreciables, siendo uno de ellos muy intenso respecto al valor maximo alcanzado. La carga total registrada por
el detector es de 38395.05nC. Esto implca que, al igual que para el segundo protocolo, quedaron niveles
sin ser borrados completamente producto de este protocolo. Esto indica que el horneado a 200 C no es
7
Figura 6.- Gr
afica normalizada de las dos curvas de brillo del TLD-200. La curva azul es la curva de
brillo analizada inmediatamente despues de ser irradiada y la verde es la curva de brillo analizada
tiempo despues de ser irradiada.
suficiente para borrar completamente la memoria en el material. Se concluye que hay niveles que , para ser
vaciados, tienen que tener una temperatura especfica. No porque la temperatura sea muy alta, significa
que se van a borrar las trampas en el material. El maximo correspondiente de esta curva se alcanza a
temperaturas a
un m
as altas que los otros dos. Los otros maximos no son alcanzados ya que las trampas no
fueron borradas completamente, de tal manera que quedaron saturados y el brillo maximo no es apreciable.
En este analisis, se puede concluir que el proceso de recocido a baja temperatura es importante y no
puede ser omitido o modificado arbitrariamente. El protocolo que mas borro la informacion en los TLD100 fue el primer protocolo elegido, por lo que se concluye que este protocolo es mejor para futuros an
alisis
de curvas termoluminiscentes. Se propone para futuras practicas probar otros protocolos con las mismas
temperaturas y tiempos m
as prolongados, para as eliminar toda la memoria en las trampas del material.
Tambien se propone cambiar el horneado de alta temperatura para ver si hay alguna temperatura en la
cual se borren mejor las trampas.
An
alisis del cambio del tiempo de espera para leer un TLD-200
En la grafica 5 se observan las dos curvas de brillo para un TLD-200 que fue primero analizado inmediatamente despues de haber sido irradiado (curva azul), y 72.87 horas despues de haber sido irradiado. En
ambas situaciones el TLD fue expuesto el mismo tiempo en la misma fuente. La carga total registrada
por el lector fue de 3614.12nC para la curva azul y 3439.1685nC para la curva verde. La diferencia entre
estos dos valores es muy peque
na y se puede deber mas bien a que en el primer caso recibio mas radiaci
on
que en el segundo caso, debido al acomodo en el momento de la exposicion a la radiacion.
Una diferencia apreciable en las gr
aficas es la posicion de los maximos. Ambas graficas tienen el mismo
n
umero de maximos apreciables, que son dos, pero en la segunda curva de brillo los maximos son al8
Figura 8.- Gr
afica correspondiente a los promedios de las cargas m
aximas en el TLD-200. La recta
azul representa a la recta de mnimos cuadrados, cuya ecuaci
on es Q = 30.467 + 5.55t.
canzados a temperaturas m
as altas. Esto se debe a que, al ser analizados inmediatamente despues de
irradiarse, los electrones que est
an en las trampas tienen a
un energa proveniente de la radiacion, por lo
que es necesaria menos energa en forma de calor para que decaigan al estado de equilibrio, emitiendo as
el foton termoluminiscente a una temperatura menor. En el otro caso, al esperar un tiempo, se permite
que los electrones se estabilicen en las trampas, lo que hace necesaria mas energa termica para que estos
decaigan y emitan el fot
on termoluminiscente.
Por todo esto, se concluye que, para tener resultados mas reproducibles en un futuro, se deje reposar
los TLDs un tiempo despues de haber sido irradiados y se propone para futuras practicas elegir diferentes
tiempos de espera para analizar cu
anto tiempo es suficiente. Hay que reconocer que para validar estos
resultados, es necesario estudiar la curva de brillo con tiempos de espera mas largos, y mas tiempos de
espera.
An
alisis de la respuesta del TLD-200 con la cantidad de radiaci
on recibida
El objetivo de este an
alisis era observar c
omo era la respuesta luminosa del TLD con respecto a la cantidad
de irradiacion recibida. Debido a la naturaleza de las fuentes y al poco control que se tienen sobre las
fuentes y el montaje sobre el cual se hizo la irradiacion, era muy difcil controlar la cantidad de radiaci
on
recibida en cada TLD. Adem
as, el detector con el que funciona el lector no mide intensidades luminosas
directamente. Por esto, la respuesta que se comparara sera la carga total recibida por el lector en funci
on
al tiempo que fue sometido el TLD a la irradiacion. Esto es natural, pues la cantidad de radiacion recibida
es directamente proporcional al tiempo de exposicion a la fuente (debido a que la vida media del americio
es muy larga, la actividad de esta fuente se supone constante) y la carga total detectada es directamente
proporcional a la intensidad luminosa, pues as funciona el detector del lector. Esta es una caracterstica
que hace que estos materiales sean considerados para usarse como dosmetros de radiacion.
Se hicieron 4 mediciones en cada tiempo de exposicion. La carga maxima en estos tiempos fue promediada y graficada como funci
on del tiempo de exposicion (como se ve en la grafica 8). Se calcul
o la
9
desviacion estandar de estos 4 datos y se tomo como la incertidumbre en cada caso. Las incertidumbres
fueron relativamente altas debido a la poca cantidad de datos en cada medicion, ademas de que no es
posible exponer los TLDs exactamente el mismo tiempo, algunos se expusieron pocos segundos m
as (aveces menos de un segundo de m
as), pudiendo cambiar sensiblemente los datos. Podemos asociar a cada
tiempo de espera una incertidumbre de 1 segundo para considerar estos cambios.
Al hacer la grafica los resultados obtenidos muestran un comportamiento lineal de la carga m
axima
respecto al tiempo de exposici
on. El ajuste lineal de los datos dan como resultado un coeficiente de
regresion de 0.9955. Adem
as, el ajuste lineal esta contenido en todos los margenes de error de los datos.
Esto es algo de esperarse, pues todas las relaciones descritas anteriormente se suponen lineales.
Por lo anterior, se concluye que la respuesta de un TLD-200 a la radiacion es practicamente lineal a
exposiones cortas a la radiaci
on y se propone para futuras practicas exponer los TLD-200 a cantidades
mayores de radiaci
on para saber cu
ando se pierde el comportamiento lineal.
Bibliografa
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